【摘 要】
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超疏水表面通常是指接触角大于150°,滚动角小于10°的表面。超疏水表面水滴的滚动作用带来的自清洁效应,使其在太阳能电池板、信息玻璃、纺织品及建筑物等众多领域具有较大的应用价值。然而,超疏水表面的清洁机制难以解决油类有机物的污染,极大地限制了其在复杂环境中的应用。将光催化材料（如纳米TiO2）引入超疏水表面拓展其在自清洁领域的应用,成为超疏水表面发展的重要方向之一。本文依托“十三五”国家重点研发计
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超疏水表面通常是指接触角大于150°,滚动角小于10°的表面。超疏水表面水滴的滚动作用带来的自清洁效应,使其在太阳能电池板、信息玻璃、纺织品及建筑物等众多领域具有较大的应用价值。然而,超疏水表面的清洁机制难以解决油类有机物的污染,极大地限制了其在复杂环境中的应用。将光催化材料（如纳米TiO2）引入超疏水表面拓展其在自清洁领域的应用,成为超疏水表面发展的重要方向之一。本文依托“十三五”国家重点研发计划（2016YFC0700904）,针对超疏水表面对污染物清洁的单一性和在复杂环境中应用的局限性问题,提出了利用钛-硅双组分、微-纳多尺度结构的复合微球实现表面超疏水-光催化性能复合的技术路线,构建了一种具有“滚动-降解”（R-D）双重自清洁效应的超疏水钛-硅复合表面,为超疏水表面在自清洁领域的广泛应用提供了理论与技术支撑。论文的主要工作及创新性成果如下:（1）建立表面的R-D双重自清洁机制,针对该机制提出了一种微-纳三尺度、钛-硅双组分复合微球的设计原则。针对复杂环境中表面污染物种类的多样性,建立结合超疏水滚动清洁、光催化降解清洁的R-D双重自清洁机制。对球形几何单层紧密排列的表面进行理论计算发现,与单尺度球形几何相比,双尺度球形几何构建的二级粗糙结构将表面接触角由127.6°提升至141.9°,三尺度球形几何构建的三级粗糙结构进一步将表面接触角提高至158.4°,实现了表面的超疏水性能。将纳米TiO2引入双尺度树莓状SiO2微球表面,设计微-纳三尺度（250/40/10 nm）、钛-硅双组分复合的微球以此构建三级粗糙表面,结合低表面能材料聚二甲基硅氧烷,从而实现光催化、超疏水性能的复合。（2）对SiO2微球的粒径和微-纳尺度结构进行调控,探究了微球中纳米尺度结构及其引入方式对疏水性能的影响规律。采用St（?）ber法通过催化剂、溶剂、硅源等多因素对单尺度SiO2微球的尺寸在150-800 nm范围内调控;采用“成核-生长-熟化”模型解释了硅源滴加时间对SiO2粒径的影响机制,应将其控制在10-60 min。以聚苯乙烯为模板（～250 nm）通过硅源、催化剂对模板表面的SiO2颗粒在20-50 nm尺度范围内调控,得到微-纳双尺度树莓状SiO2微球。不同尺度结构的SiO2微球构建的表面粗糙度不同,具有微-纳双尺度的树莓状SiO2比单尺度SiO2微球更容易实现表面的多级粗糙结构,将表面接触角由126°提升至160°,实现了表面的超疏水性能;将纳米尺度的SiO2通过物理混合的方式引入粗糙表面,其接触角仅为135°,远低于双尺度复合的SiO2微球构建的粗糙表面,表明了双尺度微-纳结构的SiO2微球在超疏水表面制备中的优异性。（3）在双尺度树莓状SiO2微球表面引入纳米TiO2得到三尺度结构的钛-硅复合微球,实现了表面超疏水、光催化性能的复合。将粒径约5-10 nm的TiO2通过化学键合负载于双尺度（250 nm/40 nm）的SiO2微球表面,得到了三种尺度结构（250/40/10 nm）的钛-硅复合微球;与双尺度SiO2、物理方式混合的TiO2和SiO2颗粒进行对比,探讨了纳米TiO2及其引入方式对所构建表面的超疏水性和光催化性的影响。结果表明,纳米TiO2的引入不仅赋予表面良好的光催化活性,而且使表面接触角由146.5°提高至156.2°;与物理方式引入纳米TiO2的粗糙表面相比,三尺度钛-硅复合微球构建的表面光催化效率由82.8%提升至92.9%,且其接触角也由152.4°提高到156.2°。利用微-纳三尺度钛-硅复合微球成功制备了具有良好光催化性能的钛-硅复合表面。（4）将超疏水钛-硅复合材料应用于石膏、水泥基体表面,为建筑材料表面R-D双重自清洁功能的实现提供了技术支撑。针对石膏、水泥基体材料,分别引入不同的超疏水钛-硅复合表面处理技术,得到兼具光催化与超疏水性能的石膏/水泥基表面。在石膏基体浇筑3 min后进行超疏水处理,得到接触角为155.9°的表面;在水泥基体浇筑5 min后进行超疏水处理,得到接触角为161.8°的表面。石膏、水泥基体表面依靠R-D双重自清洁机制的作用,不仅清除掉表面颗粒类无机污染物,且将油酸污染后降至120°以下的表面接触角恢复至150°以上;该表面还具有良好的耐酸碱性、耐紫外老化性、耐水冲击性;为超疏水表面R-D双重自清洁功能的实现及其广泛应用提供了理论与技术支撑。
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