由于全球矿石资源的消耗,优质矿物资源日益减少,加快中低品位矿物的开发迫在眉睫。白云石和方解石是磷矿、硫化矿等矿物的脉石矿物,白云石、方解石同属于微溶含钙盐类矿物,表面性质相似,难以通过浮选分离。铁、镁、铝杂质是磷矿、硫化矿矿物中主要金属杂质,通过矿物浮选应用发现,对矿物浮选过程产生较大影响。因此,研究铁、镁、铝杂质对方解石和白云石晶体结构和表面性质的影响,对于进一步厘清杂质对方解石与白云石浮选行为影响的机理具有重要意义。本文使用密度泛函理论的CASTEP模块,对理想方解石、白云石和含铁、镁、铝杂质方解石、白云石晶体模型进行了模拟计算,分别从能带结构、态密度、Mulliken键布居和电荷布居等方面分析不同的杂质缺陷对方解石和白云石表面性质的影响,并且考察了不同p H值、不同价态金属离子及捕收剂对矿物分散行为的影响,实验结论如下:（1）含铁、镁、铝杂质缺陷方解石和白云石的形成能均为正值,表明它们在常温下不容易自发形成,但实际成矿时的高温高压会导致这些杂质以晶格取代的方式存在晶体中。铁铝杂质明显降低了白云石与方解石的禁带宽度,费米能级向高能方向移动,其中变化幅度最大的是铝杂质,镁杂质对方解石的能带结构影响不大。（2）H2O分子在白云石（104）和方解石（104）表面的吸附方式主要是通过Ow原子与Ca原子的相互作用,形成Ca-Ow化学键。Fe原子与Ca原子在白云石和方解石表面发生竞争吸附作用,从而抑制了H2O分子与白云石、方解石表面的Ca原子之间的相互作用。H2O分子易与铝取代白云石和铁取代方解石表面发生反应,不易与铁取代的白云石表面发生反应。（3）Fe、Al杂质增大了乙基黄药与白云石表面Ca原子的吸附距离,削弱乙基黄药与白云石表面的反应活性。铝杂质增强了甲黑药的S1和S2与白云石表面Ca原子的相互作用,而铁杂质增强了甲黑药的S2原子与白云石表面Ca原子的相互作用,削弱了S1原子与白云石表面的相互作用。铁、铝杂质存在下与乙硫氮吸附距离均小于Ca-S原子半径和3.01（?）,表明铁、铝杂质均有利于白云石与乙硫氮反应。（4）在去离子水状态下,方解石在碱性和中性条件下分散性较好,白云石在整个p H范围内均较好,通过不同价态金属离子对矿物分散行为的试验可知,一价和二价金属离子对方解石、白云石的分散性破坏性较小,而三价金属离子严重破坏方解石和白云石分散性。其中K+、Na+离子主要是通过影响颗粒间的静电斥力,产生凝聚加快颗粒沉降。Ca2+、Mg2+离子在酸性条件下,压缩双电层,改变电位绝对值,降低静电斥力,在碱性条件下,吸附于矿物表面产生桥联作用为主。Fe3+、Al3+离子水解所需要p H较小,在低p H值条件下以水解产生的桥联作用为主,随着p H持续增加,（OH）4-含量也随之增加,颗粒间的静电斥力增加,桥联作用和静电作用同时起作用。