【摘 要】
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碳达峰、碳中和的重大需求以及日益枯竭的化石能源危机迫使人们开发可再生的清洁能源,以实现绿色经济与可持续发展。锂硫电池由于其较高的理论比容量(1675m Ah g-1)和理论能量密度(2600 Wh kg-1)成为备受关注的新一代锂电池。然而,多硫化物的穿梭效应不仅导致活性物质的不可逆损耗,而且还造成了对锂金属的腐蚀,降低了电池的循环寿命。针对多硫化物的穿梭问题和聚烯烃隔膜存在的缺陷,本文以锂硫电池
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碳达峰、碳中和的重大需求以及日益枯竭的化石能源危机迫使人们开发可再生的清洁能源,以实现绿色经济与可持续发展。锂硫电池由于其较高的理论比容量(1675m Ah g-1)和理论能量密度(2600 Wh kg-1)成为备受关注的新一代锂电池。然而,多硫化物的穿梭效应不仅导致活性物质的不可逆损耗,而且还造成了对锂金属的腐蚀,降低了电池的循环寿命。针对多硫化物的穿梭问题和聚烯烃隔膜存在的缺陷,本文以锂硫电池隔膜为研究对象,采用有序复合涂层进行隔膜改性,通过优化涂层组成与合理设计涂层结构来解决隔膜热稳定性、电解液浸润性、多硫化物阻隔等方面的难题。主要研究成果如下:（1）基于氧化石墨烯（GO）与二（氨基苯并）-18-冠醚-6（CE）的共价/非共价相互作用,制备了氧化石墨烯-冠醚复合物（GO-CE）。采用简单的刮涂法,制备了结构致密有序、厚度可控的GO-CE隔膜涂层。研究发现冠醚分子均匀分布在GO纳米片的面内和层间,有效防止了GO纳米片的自堆叠,促进了电解液快速浸润和保存,提高了锂离子扩散速率。致密有序的GO涂层具有物理阻隔多硫化物的作用,而冠醚分子上带正电的氨基能与带负电的多硫化物(Sx2-,4≤x≤8)产生静电吸附,实现了对多硫化物的双重限制。采用GO-CE15涂层隔膜的锂硫电池具有最优异的倍率性能和循环稳定性,在1C下稳定循环1000圈后的放电比容量保持率为41%,对应的容量衰减率低至每圈0.059%。这种刮涂方式操作简单、高效,可用于大规模制备改性隔膜。（2）利用GO分散液的液晶性诱导高导电的二维过渡金属碳/氮化物（MXene）有序排列,制备了一种兼具物理阻隔和化学吸附转化功能的MXene/GO-CE有序复合隔膜涂层。MXene/GO两者相互穿插扩大了层间距,有效防止了纳米材料的自堆叠。该复合涂层具有良好的热稳定性,提高了电池在受热不均时的循环性能。复合涂层的优异导电性加快了电极的电子传导速率,降低了电池阻抗,从而提高了活性物质的利用率和电池的倍率性能。电化学测试表明,采用MXene/GO20-CE30复合隔膜的锂硫电池抗自放电性能最佳,电池静置72 h后,放电比容量衰减率低至14%。
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