甲烷/二氧化碳干重整（dry reforming of methane,DRM）技术是一种有前景的CO2减排和减缓温室效应的有效途径。该技术能够产生合适比例的合成气（H2+CO）,可用于费托合成生产长链烃和有工业价值的含氧化学品。负载型镍基催化剂因具有高活性、金属来源广泛、价格低廉等优点在DRM反应研究领域中备受关注。但镍基催化剂在DRM反应中容易发生烧结和积碳,这是阻碍其商业化应用的主要原因。因此,提高抗烧结以及抗积碳性能,开发高效稳定的镍基催化剂是广大科研工作者致力的方向。由于稀土元素钕（Nd）具有化学性质活泼、易吸水及二氧化碳的特质,本文旨在合成多种能够高效催化DRM反应且性能稳定的钕修饰镍基催化剂。通过调控催化剂结构和载体类型,详细研究了各催化剂的物理化学性质和催化DRM反应活性的差异,形成了催化剂表面结构、酸碱性和粒子尺度等要素对DRM活性和稳定性的影响规律。具体研究内容如下:（1）采用共沉淀法合成了镍钕复合氧化物催化剂,即:组成为Ni/Nd=1:9,3:7,5:5,7:3和9:1。通过调控Nd和Ni的负载量,可以控制催化剂中镍的种类。当Ni/Nd摩尔比为3/7～7/3时,催化剂表面主要存在Ni Nd2O4物质。当Ni/Nd摩尔比超过这个范围,Ni物种表面被厚重的非晶态Nd2O3覆盖。在550-800°C以及750°C下开展催化剂的DRM活性测试结果表明:积碳量随镍载量的增加而增加,但生成的积碳并没有堵塞反应后Ni5Nd5和Ni7Nd3催化剂的多孔结构。且二者具有最高的活性（46.2%,42.4%）和最稳定的催化性能（甲烷衰减率:0.24%/h,0.15%/h）。该系列催化剂的DRM反应活性与催化剂的比表面积、晶粒尺寸和结构重构有密切关系。（2）通过共沉淀法合成了Nd含量（x）在2.5-10%范围内的钕修饰的水滑石衍生镍基催化剂（Nix Nd Mg Al O）。CH4的初始转化顺序为Ni7.5Nd Mg Al O＞Ni5Nd Mg Al O＞Ni Mg Al O＞Ni2.5Nd Mg Al O＞Ni10Nd Mg Al O。当Nd含量为7.5 wt%时,Ni7.5Nd Mg Al O催化剂的镍晶尺寸最小（8.1 nm）,金属分散度最高（11.8%）,表面活性位点数量最多（6.3m~2/g）,催化剂中较小的Ni2+物种与载体之间的相互作用较强。此外,CO2解吸量最大的Ni7.5Nd Mg Al O（736.6μmol/g-cat）能有效氧化催化剂表面的积碳,表现出良好的抗积碳性能（2.4%）,且在DRM反应中CH4（55.8%）和CO2（59.8%）的转化率最高。动力学研究结果表明,当Nd添加量为7.5 wt%时,催化剂的CO2活化能比未修饰的Ni Mg Al O催化剂降低了15%。当Nd含量过高时,如在Ni10Nd Mg Al O中会出现较大的镍晶粒尺寸（10.5 nm）,反应过程中镍颗粒会被大量的积碳包裹从而导致催化剂发生明显的失活。（3）使用“一锅法”制备了Nd修饰的介孔二氧化硅负载的镍基催化剂:Ni-x Nd/Si O2。钕在催化剂中的含量变化会影响催化剂的结构、金属-载体相互作用以及氧气存储/释放能力,并且还影响了催化剂的活性以及生产的积碳类型。Nd修饰的催化剂结构以两部分组成。首先,Nd2O3与Si O2的混合物位于催化剂颗粒中心位置;而镍与镍硅酸盐处于催化剂颗粒的外围。Nd掺杂量为5.25 wt%的Ni-2Nd/Si O2催化剂展现出最强的金属-载体相互作用和氧储存/释放能力,具有最高的CH4和CO2转化率。在24 h反应后,Ni-2Nd/Si O2催化剂的Ni颗粒尺寸增长程度最小,生成惰性积碳量最少,因此具有最佳的抗积碳和抗烧结性能,而对于其他Nd含量的催化剂,在反应后有更大的镍颗粒尺寸和更多惰性积碳量,导致了这些催化剂失活明显。该系列催化剂的催化活性差异主要是由于其不同的金属-载体相互作用和氧储存/释放能力所导致。（4）采用氨挥发法,以硅溶胶为硅源,制备了一系列低镍负载量（3–4 wt%）的钕修饰二氧化硅负载镍基催化剂（Ni-Nd/Si O2-AE）,并将该系列催化剂应用在反应条件较苛刻的（CH4与CO2气体体积比例为1.2:1）甲烷干重整反应中。向催化剂中加入Nd2O3可以提高催化剂的活性及稳定性。另外,催化剂中的Nd含量对催化剂的多种物理化学性质和DRM活性产生影响。当Nd的实际含量为2.52 wt%时,即:在Ni-2Nd/Si O2-AE催化剂中,催化剂的碱性位点数量和活性物种含量最高,该催化剂的DRM催化效果最优,初始CH4转化率为63%,反应24小时后仅下降6%。该催化剂在反应后比表面积和孔结构变化最小,金属分散度变化不明显。这说明在Nd含量为最优时,催化剂在反应中表面形变较少,活性金属不会被覆盖或发生烧结,拥有较好的抗积碳性能。