【摘 要】
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多孔材料,如无机分子筛、金属有机框架、配位和共价有机框架,在多相催化、吸附、离子交换等有着广泛的应用。基于弱分子间相互作用（包括氢键、离子-偶极子相互作用、C-H??π相互作用和或π??π相互作用）构建具有框架结构特征的超分子有机框架成为一种趋势。由于其合成过程的驱动力来源于弱的超分子相互作用,比较容易合成,且具有良好的可逆性。然而,也正是由于弱超分子相互作用,使得超分子有机框架往往缺乏足够的强度
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多孔材料,如无机分子筛、金属有机框架、配位和共价有机框架,在多相催化、吸附、离子交换等有着广泛的应用。基于弱分子间相互作用（包括氢键、离子-偶极子相互作用、C-H??π相互作用和或π??π相互作用）构建具有框架结构特征的超分子有机框架成为一种趋势。由于其合成过程的驱动力来源于弱的超分子相互作用,比较容易合成,且具有良好的可逆性。然而,也正是由于弱超分子相互作用,使得超分子有机框架往往缺乏足够的强度和稳定性。选用具有刚性结构的有机模块构建超分子有机框架是克服这一缺陷的有效方法。瓜环（Q[n]s）由于其刚性疏水空腔和两个相同的羰基端口,是构筑多孔材料理想的有机模块。根据瓜环的结构及其静电势可发现瓜环的主要特征:1)瓜环具有刚性结构,内部空腔表面静电势呈近中性,可让尺寸相匹配的客体分子进入空腔,形成瓜环主客体化学。2)瓜环的端口有羰基氧原子静电势呈负性,可与金属离子配位形成瓜环的配位化学。3)瓜环的外表面静电势呈正性,能与相邻瓜环静电势呈负性的端口羰基氧、阴离子、有机芳香化合物作用从而形成瓜环的外壁作用化学。本论文基于对称四甲基六元瓜环（TMe Q[6]）的外壁作用,主要包括自身诱导以及多氯金属阴离子诱导外壁作用,分别与选取的3种金属离子Cd、Au、及Pt的多氯阴离子构筑不同的瓜环基超分子框架。在所构筑的超分子框架材料的催化应用中,瓜环一般作为稳定剂、载体以及修饰剂,使负载的金属纳米颗粒分散在瓜环的表面,从而提高催化的效能。主要内容如下:1)利用HCl介质中Cd2+阳离子形成的[CdxCly]n-阴离子与TMe Q[6]的外壁作用,构建了四种不同的TMe Q[6]-[CdxCly]n-超分子框架。选择其中3种最常见的TMe Q[6]-[CdxCly]n-基超分子框架进一步硫化,得到3种不同结构和性能的Cd S/TMe Q[6]基框架催化剂。通过对苄胺偶联光催化反应,考察了这三种Cd S/TMe Q[6]基框架催化剂的催化活性,结果表明,三种催化剂的催化活性均高于纯Cd S。因此,本研究表明,通过先合成TMe Q[6]-[CdxCly]n-超分子框架,再通过硫化制备Q[n]基框架负载型催化剂,可以建立一种制备Q[n]基框架负载型催化剂的方法。2)在HCl介质中,基于TMe Q[6]与[Au Cl4]-多氯金属阴离子诱导外壁作用构筑了4种TMe Q[6]/[Au Cl4]-基超分子框架。利用X-射线单晶衍射技术、X-射线粉末衍射等技术对其中两种产率高的框架进行了结构表征。考察了这两种构筑的框架材料对硝基苯酚（4-NP）催化加氢还原为对氨基苯酚（4-AP）的性能,用UV-vis检测反应的进度。在催化还原过程中,Na BH4作为一种还原剂充当氢源,为反应不断提供氢而取代传统的氢气。实验结果表明,此方法高效绿色清洁。3)在HCl介质中,基于TMe Q[6]与[Pt Cl6]4-多氯金属阴离子诱导外壁作用构筑了两种TMe Q[6]/[Pt Cl6]4-基超分子框架,并采用X-射线单晶衍射技术、X-射线粉末衍射等技术对其结构进行了表征。同样也考察了这两种构筑的框架材料对硝基苯酚（4-NP）催化加氢还原为对氨基苯酚（4-AP）性能,用UV-vis检测反应的进度。在催化还原过程中,Na BH4作为一种还原剂充当氢源,为反应不断提供氢而取代传统的氢气。与上述TMe Q[6]与[Au Cl4]-构建的框架相比,催化性能较低。
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