拓扑半金属的时间分辨-角分辨光电子能谱研究

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外尔半金属是一种新奇拓扑量子物态,其低能激发与高能物理中的外尔费米子遵循相同的规律,具有新奇的量子效应(例如负磁阻效应)。外尔半金属的电子结构有两个显著特征:体态中具有狄拉克线性色散的外尔节点;表面电子态存在开放的拓扑费米弧,连接一对手性相反的外尔点。理论预言,固体材料中还存在另一类显著区别于高能物理的外尔费米子的拓扑物态——第二类外尔费米子,对应的材料称为第二类外尔半金属。本论文针对第二类外尔半金属候选材料Td相的MoTe2,用高分辨的角分辨光电子能谱(ARPES)研究了它的电子结构和费米面。进一步,我们还利用超快时间分辨-角分辨光电子能谱(TR-ARPES)测量了费米能以上的非占据态,追踪外尔点附近的电子弛豫动力学。论文的主要研究成果如下:(1)搭建了一套基于超快脉冲激光的具有超快时间分辨的TR-ARPES。我们利用超快飞秒激光,通过非线性光学产生四倍频(6.3 eV)紫外激光。低能下的角分辨测试证明激光ARPES具有良好的动量分辨能力。利用双光束泵浦-探测技术,我们搭建了超快TR-ARPES,使其不仅具有测量费米能以上的非占据态能带结构的优势,同时还兼具能量、动量和时间分辨信息,是测量非平衡态电子动力学的强大实验技术。(2)利用基于同步辐射光源和紫外激光的ARPES,我们在Td-MoTe2中观测到拓扑费米弧存在的电子谱证据,而STM测量中的准粒子干涉斑揭示了样品表面拓扑费米弧之间的散射波矢。通过对ARPES、STM实验结果和第一性原理计算的对比,我们成功区分出费面上不同能带的色散贡献,确认了拓扑费米弧的存在,从而证明Td-MoTe2是第二类外尔半金属。(3)利用TR-ARPES,我们测量了Td-MoTe2的非占据电子态,观察到外尔点处于费米能以上70 meV。另外,我们还通过对非平衡占据态弛豫过程的追踪,发现高对称方向上的电子动力学具有亚皮秒的光学响应行为。外尔点附近的准粒子弛豫具有显著的能量依赖和泵浦强度依赖关系。从准平衡分布的有效电子温度上,我们观察到430 fs和4.1 ps两个特征回复时间,分别对应于电子在带内的超快弛豫和带间的电子-空穴复合,从而揭示了该材料的动力学响应过程。我们对第二类外尔半金属Td-MoTe2的ARPES和TR-ARPES研究工作,不仅证明了这种拓扑量子相,还为理解这类拓扑材料中的电子超快动力学提供了重要的实验证据。
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