【摘 要】
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土壤地膜覆盖被广泛用于增温保墒,提高作物产量。邻苯二甲酸酯(PAEs)通常用作塑料地膜生产中的增塑剂,塑料地膜的PAEs含量高达10-60%,其中邻苯二甲酸(二乙基己)酯(Bis(2-ethylhexyl)phthalate,DEHP)是一种新兴有机污染物,具有持久性污染物的属性。当DEHP释放到环境中时,土壤中的DEHP积累会对碳(C)、氮(N)和磷(P)的土壤养分循环产生不利影响。由于长期大范
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土壤地膜覆盖被广泛用于增温保墒,提高作物产量。邻苯二甲酸酯(PAEs)通常用作塑料地膜生产中的增塑剂,塑料地膜的PAEs含量高达10-60%,其中邻苯二甲酸(二乙基己)酯(Bis(2-ethylhexyl)phthalate,DEHP)是一种新兴有机污染物,具有持久性污染物的属性。当DEHP释放到环境中时,土壤中的DEHP积累会对碳(C)、氮(N)和磷(P)的土壤养分循环产生不利影响。由于长期大范围使用塑料薄膜,已在不同菜田、棉田等类型的农用土壤中检测到DEHP的存在,并对土壤健康及土壤微生物多样性产生明显负面影响。因此,土壤DEHP污染问题引起了人们的极大关注。石灰性土壤是我国干旱半干旱地区广泛分布的土壤类型。目前DEHP对石灰性土壤氮生物转化过程与温室气体排放的影响未曾报道。因此,本论文研究了不同剂量DEHP添加对石灰性土壤氮素循转化和微生物特性及CO2排放的影响,以期揭示土壤氮素转化特征和气体排放对DEHP的响应。研究采用类Fenton反应等修复方法,初步研究了对DEHP的修复效果以及对微生物群落的影响。论文实验设计:1)对照control CK(treated with citric acid only),2)CH(containing high concentration DEHP 100mg/kg1+citric acid),3)CHF(containing high concentration DEHP 100mg/kg1+Fe SO4+citric acid),4)CHCO(containing high concentration DEHP 100mg/kg1+Na3S2O3+citric acid),and CHCOF(containing DEHP100mg/kg1+Na3S2O3+Fe SO4+citric acid)。同时进行了培养试验,实验处理包括1)CK(untreated control),2)Urea alone(incorporated with a 100%urea N only),3)Urea+DEHP10(incorporated with 100%Urea and DEHP 10mg/kg),and 4)Urea+DEHP100(incorporated with100%Urea and DEHP 100mg/kg)。利用流动注射分析仪测定了土壤不同氮素形态(Urea-N、NH4+、NO3-和NO2-);运用酶学方法研究了氮转化关键酶的活性(脲酶、硝酸还原酶、亚硝酸还原酶和羟胺还原酶);采用Picarro(G2508)仪器实时在线测定了N2O和CO2的排放通量土壤氮素转化过程和微生物活性进行的测定。主要结果如下:土壤NH4+-N浓度都随着时间的推移而增加,并迅速降低。培养3-43天后,100mg kg-1 DEHP暴露处理的NO3-N浓度显著低于尿素处理(P<0.05)。添加10-100 mg kg-1 DEHP对土壤潜在硝化速率(PNR)有强烈的抑制作用。与单独施用尿素相比,10和100mg kg-1 DEHP处理使NH4+-N浓度峰值分别增加7.0%和18.6%。DEHP对石灰性土壤微生物有明显的抑制效应。在培养的第5、22和50天,与尿素处理相比,两个剂量的DEHP暴露持续降低MBC和MBN(P<0.05)类芬顿修复技术明显降低DEHP暴露对土壤微生物的抑制效应,与对照组(仅含柠檬酸)相比,在CO2排放峰值时,DEHP(仅100mg/kg-1)降低了44.9%的CO2排放。CHF(Fe SO4)、CHCO(Na3S2O3)和CHCOF(Fe SO4+Na3S2O3)分别使CO2放量增加了12%、69.8%和75.3%。尽管DEHP对土壤氮循环、土壤CO2排放有不利影响,但在尿素存在下,DEHP可被生物降解,改性Fenton化学氧化反应可大大增强DEHP的生物降解过程。全文结论在这项研究之前,没有足够的信息揭示DEHP污染对土壤生物学特性和DEHP缓解影响的机制。本研究发现,DEHP可显著降低MBC和MBN,且剂量越大则抑制作用越强。DEHP显著抑制土壤亚硝酸还原酶。低剂量DEHP显著提高培养初期土壤羟胺还原酶的活性,高剂量DEHP增加培养后期土壤硝酸还原酶的活性。DEHP处理抑制了石灰性土壤CO2的排放,类芬顿反应修复技术可明显降低DEHP暴露对土壤微生物的抑制效应,增加土壤呼吸和促进CO2排放。本研究初步揭示DEHP动态变化,对其影响土壤生物功能提供理论参考,并为构建通过化学氧化和修复技术降解DEHP提供科学支持。
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