二维纳米材料是一类极具吸引力的新兴材料,在光伏、半导体、催化、能量存储和水污染处理等领域有着广阔的应用前景,受到了科学家的广泛关注。近年来,对于二维纳米材料进行原子精度的微结构调控,如表界面结构构筑、晶相调控和非晶化构筑、空位及缺陷构筑等,可以实现对二维材料表界面原子排布、电子结构的有效控制,从而改善材料的催化活性。二维非晶纳米材料兼备二维结构和非晶态材料的优点,但合成机制的复杂性极大地限制了其发展与应用。因此,探索二维非晶纳米材料的可控合成方法,并通过合理的微结构调控手段来设计新型材料是十分有潜力的研究方向。本论文中,我们探索出一套简单通用制备二维非晶纳米材料的可控合成策略,并进一步采用空位及缺陷构筑、表界面结构构筑等方式对该类材料的微结构进行精细调控,有效提高了该类材料的本征活性,拓宽了其应用前景。同时,采用先进的原位表征手段实现对反应过程中材料状态、反应中间体的原位监测,深入探究了材料表界面精细原子结构和催化性能、催化反应机理之间的构效关系。本论文的研究内容包括以下几个方面:第一章:简要概括了二维材料的近期研究进展以及原子精度的微结构调控手段,二维非晶纳米材料合成及表征方法、应用领域,并概述了本论文的选题依据、研究方向与内容。第二章:利用简单的盐模板辅助法制备出一系列二维非晶金属氧化物（AMO）纳米片。采用球差矫正电镜、原子力显微镜、X射线吸收近边吸收、扩展X射线等先进的表征手段来确认材料的物相并证实了无定型结构。其中,所制备的无定形FeOx纳米片作为钠离子电池（SIBs）的负极材料表现出优异的电化学性能,包括显著提升的容量、倍率性能、库仑效率以及长期循环稳定性,当电流密度控制为0.1 A g-1时材料获得的比容量为263.4 mAh g-1。这是由于非晶FeOx纳米片的内部原子呈现松散堆积形式,为碱金属离子的扩散提供了更宽阔的空间,成功缓解了离子快速充放电过程中的破坏性体积变化。此外,利用准原位电镜等技术进一步探究了碱离子存储中非晶态材料的储能机理,在整个循环过程中观察到可逆的非晶-晶体-非晶结构转变机制。第三章:利用精细的缺陷构筑策略调控了铜氧化物的局部氧化状态,原位还原制备出具有结晶/非晶异质结构的二维纳米片。所制备的样品中非典型的含氧铜稳定结构Cu2+1O提供了丰富的Cu0和Cuδ+位点,为反应中关键中间体的稳定和富集提供足够的活性位。采用球差矫正电镜、X射线吸收近边吸收、扩展X射线等先进的表征手段来确认所制备材料的物相信息,并用线性组分拟合（LFC）、多重线性最小二乘拟合（MLLS）对材料的化学配位数、配位键长、价态等信息进行模拟,推测出新型非典型含氧铜的可能结构。所制备的Cu2+1O纳米花/非晶-CuOx具有良好的电化学性能,在进行CO2RR测试时检测到C2+产物FE高达81.3%,其性能优于目前所报道的大多数电催化剂。原位拉曼光谱显示,即使在长期高电流密度操作下,制备的材料也能有效抵抗结构破坏。此外,结合DFT计算进一步探究了 CO2RR过程中非典型的含氧铜结构Cu2+1O的反应机理。证实了材料对产物的高选择性归因于相邻非均相活性位点的协同作用。第四章:通过部分非晶化制备结晶/非晶CoMn氧化物异质结,实现对二维尖晶石氧化物纳米片结晶性的有效控制。成功筛选出同时兼具高本征活性与稳定性的异质结催化剂,将其用于催化活化PMS降解水中污染物测试时表现出优异的催化活性、环境耐受力和实际应用潜力。详细表征了材料的化学状态和配位环境,并利用XAFS拟合与XANES拟合揭示了尖晶石型氧化物中复杂的金属离子四面体（Td）和八面体配位（Oh）方式,发现结晶性的控制会对尖晶石氧化物样品中金属离子的配位状态产生影响。通过原位捕获实验和原位拉曼光谱对材料的表面特性与PMS活化途径进行了深入分析。其中,结晶/非晶CoMn氧化物异质结具有潜在的双金属协同作用和金属-载体相互作用,为其催化活性和稳定性的提升提供了很大的优势及可能性,极大的降低了反应中的金属离子浸出。