【摘 要】
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无机砷由于对人体具有高毒性和高致癌性已经受到了全球各国科研人员的关注,并被列为优先控制的环境污染物之一。目前,高度多孔的金属有机框架（MOF）材料由于其具有优异的化学稳定性和丰富的官能团,在解决水体砷污染问题方面具有出色的表现。Fe/Mg-MIL-88B对于As（Ⅴ）的最大吸附容量达到了303.6 mg/g,但是它对As（Ⅲ）的吸附效果却远没有达到预期;MnO2因为具有很大的比表面积、较高的氧化还
【基金项目】
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广东省社会发展基金（NO.2017A020216018）; 广东省科学技术基金（NO.201904010319）
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无机砷由于对人体具有高毒性和高致癌性已经受到了全球各国科研人员的关注,并被列为优先控制的环境污染物之一。目前,高度多孔的金属有机框架（MOF）材料由于其具有优异的化学稳定性和丰富的官能团,在解决水体砷污染问题方面具有出色的表现。Fe/Mg-MIL-88B对于As（Ⅴ）的最大吸附容量达到了303.6 mg/g,但是它对As（Ⅲ）的吸附效果却远没有达到预期;MnO2因为具有很大的比表面积、较高的氧化还原电位、应用范围广等优点常被用来做吸附材料。本研究将具有强氧化能力的δ-MnO2锚固在对As（Ⅴ）具有优异的吸附能力的Fe/Mg-MIL-88B表面,形成具有多种功能的纳米复合吸附剂,δ-MnO2和Fe/Mg-MIL-88B的优点都得到了充分利用。对该材料进行表征并研究其对溶液中As（Ⅲ）和As（Ⅴ）的去除性能,同时分析了砷的初始浓度、吸附剂的剂量、共存干扰物、溶液初始p H等因素对砷去除效果的影响,并讨论了复合材料去除砷的可能的机理。结果如下:（1）本研究采用原位生成法将δ-MnO2锚定在Fe/Mg-MIL-88B的表面上,制备出δ-MnO2@Fe/Mg-MIL-88B纳米复合材料;采用XRD、FT-IR、FESEM、TEM、BET等多种仪器来对合成的δ-MnO2@Fe/Mg-MIL-88B纳米复合材料进行表征,结果显示δ-MnO2@Fe/Mg-MIL-88B纳米复合材料属于非晶相结构,具有更大的孔径,更精细的结构和更多的结合位点。而且合成后的δ-MnO2@Fe/Mg-MIL-88B是将δ-MnO2和Fe/Mg-MIL-88B紧密结合的多孔不规则颗粒纳米复合吸附材料。此外,在锚定δ-MnO2后,各种孔径的孔体积都得到了极大的改善,总孔体积几乎扩大了四倍,这有利于砷在吸附系统孔道中的传质,因此提高了净化效果。（2）本研究采用单因素实验法对As（Ⅲ）的吸附性能进行探索,结果显示,δ-MnO2@Fe/Mg-MIL-88B在p H 3至10的较宽的p H范围内均显示出对砷具有极佳的净化效率（净化效率超过93%）。当p H为6时,吸附材料对砷的吸附达到了最大吸附容量（47.58 mg/g）。伪二级动力学模型（R~2>0.92）和Freundlich等温线模型对As（Ⅲ）的吸附数据具有很高的相关系数（R~2>0.99）。此外,复合材料在298 K时对As（Ⅲ）的吸附能力高达221.04 mg/g。所制备的纳米复合吸附剂能够迅速地将含有As（Ⅲ）（≤10 mg/L）的溶液净化至残余的砷浓度低于饮用水标准中对砷含量的限定值（10μg/L）,去除效率接近100%。所得的纳米复合吸附剂具有出色的抗干扰能力和吸附选择性,并且再生使用性能也十分优异。由此可见,δ-MnO2@Fe/Mg-MIL-88B纳米复合材料对于处理复杂的实际废水中的砷污染问题具有很好的实用性。（3）本研究采用单因素实验法对As（Ⅴ）的吸附性能进行探索,结果显示,δ-MnO2@Fe/Mg-MIL-88B在p H 3至10的较宽的p H范围内均显示出对As（Ⅴ）具有极佳的去除效率（吸附效率超过92%）。伪二级动力学模型（R~2>0.98）和Freundlich等温线模型对砷的吸附数据具有很高的相关系数（R~2>0.95）。纳米复合吸附剂可以迅速地将含有As（Ⅴ）（≤6 mg/L）的溶液净化至残余的砷浓度低于饮用水标准中对砷含量的限定值。由此可见,δ-MnO2@Fe/Mg-MIL-88B纳米复合材料对于处理复杂的实际废水中的砷污染问题具有良好的应用前景。
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