民用煤燃烧排放细颗粒物的理化特征

来源 :河北工程大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:ggyy2000_2000
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民用燃煤是我国PM2.5污染物的主要来源之一。本研究选取4种典型民用煤,并利用稀释通道系统,共采集了102个样品,分析了84个,获得源排放下PM2.5的排放特征,为认清民用煤燃烧排放污染物的特征和大气细颗粒物化学组成提供基础数据。采用热光反射法(TOR)测试样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量,分析讨论OC、EC的污染特征。分析过程是在纯He条件进行,对滤膜进行四次加热,温度分别为120℃(OC1)、250℃(OC2)、450℃(OC3)和550℃(OC4),之后在含2%O2的条件下从550℃(EC1)、700℃(EC2)和800℃(EC3)分3步进行继续升温。结果表明,烟煤排放PM2.5中总碳比例最高,烟煤对大气PM2.5中EC、OC的贡献相对较大。对全样样品中烟煤、无烟煤、蜂窝煤、煤球的7种碳组分做平均值,得到7种碳组分中OC1占总碳的比例烟煤最高;OC2占总碳的百分比:无烟煤>蜂窝煤>煤球>烟煤。OC3为煤球>蜂窝煤>无烟煤>烟煤;OC4为烟煤>蜂窝煤>煤球>无烟煤;EC1为烟煤>无烟煤;EC2为无烟煤大于烟煤;EC3为烟煤最高。烟煤明烧排放PM2.5中TC/PM2.5、OC/PM2.5、EC/PM2.5的均值均高于烟煤闷烧阶段。对烟煤明烧与闷烧阶段7种碳组分的质量分数的平均值进行分析,得出在明烧阶段7种碳组分占总碳的平均百分比为EC1>OC3>OC4>OC2>EC3>EC2>OC1。闷烧阶段7种碳组分占总碳的平均百分比为EC1>OC3>OC2>OC4>EC2>EC3>OC1。采用Dionex-600型离子色谱仪定量分析水溶性无机离子SO42-、NO3-、NH4+、Cl-、K+、Na+、Ca2+、F-和Mg2+,结果表明,烟煤燃烧排放PM2.5中水溶性无机离子的百分含量依次为SO42->Ca2+>Na+>Cl->NO3->NH4+>F->K+>Mg2+;蜂窝煤为SO42->Cl->Na+>Ca2+>NH4+>NO3->K+>F->Mg2+;无烟煤为SO42->Cl->NO3->Ca2+>Na+>NH4+>F->Mg2+>K+;煤球为SO42->NO3->Cl->Na+>Ca2+>F->Mg2+>NH4+>K+。烟煤分燃阶段,除NO3-和SO42-占总的水溶性无机离子的百分比闷烧与明烧差别比较大之外,其余各离子占总的水溶性无机离子的百分比差别不太明显。烟煤在明烧阶段K+以氯化物的形式存在,NH4+主要以铵盐的形式存在。烟煤在闷烧阶段K+主要以氯化物和氟化物的形式存在。烟煤、无烟煤、蜂窝煤、煤球4种不同燃煤源烟气排放PM2.5中[NO3-]/[SO42-]比值均小于1,且不同燃煤源燃烧排放的氮氧化物相对高低为:煤球>蜂窝煤>烟煤>无烟煤。利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测试样品中19种无机元素Na、Mg、Al、K、Se、Sr、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ga、As、Rb、Ag、Cs、Ba、Bi的相对含量。结果表明,全样样品中,总的无机元素占PM2.5的百分比煤球>烟煤、煤球>无烟煤;分燃阶段,6种烟煤明烧排放的总的无机元素占PM2.5的百分比均高于,其在闷烧状态下排放的无机元素占PM2.5的百分比。全样样品中,从Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ga、As、Rb、Ag、Cs、Ba和Bi这13种重金属元素占民用煤燃烧排放重金属总量的百分比来看,11种煤样均为Fe、As、Ba三种重金属元素的含量较高,Ag、Cs、Bi、Co四者的含量较低,且烟煤分燃阶段重金属的相对含量与之相似。从Na、Mg、Al、K、Se、Sr这六种无机元素占其它无机元素总量的百分比来看,11种民用煤燃烧排放这6种无机元素的含量总体上呈现Na>Al>K>Mg>Se>Sr,且烟煤分燃阶段其它无机元素的相对含量与之相似。在民用煤燃烧排放PM2.5中一些元素的特征比值中,Cu/Mn、Cu/Ni、Mg/K、Na/Al、Ga/Rb、Se/Sr和Ag/Cs的比值变化范围分别是0.42-1.26、0.64-3.15、0.56-0.99、3.23-5.38、0.56-1.55、1.23-3.08、4.57-18.85,其中Fe/As的比值除10#煤为0.35外,其余各煤样的比值在1.34-2.74之间。
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