论文部分内容阅读
自低维纳米材料出现以来,由于其独特的物理化学性能,受到了科研人员的广泛关注,在材料学、纳米技术、凝聚态物理、化学和光电子学等领域的研究发展十分迅速。受到量子限域效应等影响,低维纳米材料也表现出不同于体相材料的光学特性。因此,对低维纳米材料非线性光学性能的探索将不仅有利于理解纳米尺度非线性光学效应的物理机理,并且为开发基于纳米非线性光学材料的各种高性能光子器件包括光调制器、光限幅设备和全光开关等,提供实验和理论上的基础。例如,基于材料的非线性吸收性能制作的可饱和吸收器件是全固态、光纤脉冲激光器的核心组成部分。随着脉冲激光器在短脉冲、高能量、可调谐等性能方面的不断提升,对可饱和吸收器件的要求也逐渐升高,传统材料由于其工作带宽窄、饱和恢复时间长、难于集成等缺点严重限制了脉冲激光器的发展。而基于低维纳米材料的可饱和吸收器件通常具有超快响应时间、宽工作带宽、低损耗、低成本和易兼容等优点。因此,开展低维纳米材料的非线性光学特性及其应用研究对丰富可饱和吸收体的种类和提高脉冲激光器的性能具有非常重要的指导意义和实用价值。本文以此为出发点,对多种新型低维纳米材料在近红外区域的宽波段非线性光学特性进行了系统研究,初步阐释了不同非线性吸收和折射现象中的物理机理及其规律,探究了影响其非线性光学性能的主要因素,确定了众多关键的非线性光学参数并发掘了其作为可饱和吸收器件以及光限幅设备的应用潜力。作为应用,基于这些新型低维纳米材料的可饱和吸收特性,实现了近红外多波长脉冲激光的稳定输出,并总结了多种不同体系低维纳米材料在不同波长处的脉冲激光调制特性。本论文的主要研究内容如下:1.制备了聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)基底的CdSe/ZnS核壳结构量子点混合物薄膜。研究了样品在近红外波段(包括1和1.3 μm)的非线性光学特性,探究了复合材料中量子点浓度和激发光强对其非线性光学响应的影响。发现随激发光强度的增加,出现了从可饱和吸收到反饱和吸收现象的变化过程。样品的非线性吸收特性随激发光强度的增大而逐渐增强,并且受到了掺杂浓度的影响。根据不同掺杂浓度样品的实验结果对比,证明了通过优化量子点浓度来提高其复合材料非线性光学性能的可行性。此外,还探究了样品的非线性折射特性,在强光激发下,表现出自散焦现象。通过实验数据拟合确定了调制深度、非线性吸收系数、非线性折射率等众多关键参数。最后,基于CdSe/ZnS核壳结构量子点的可饱和吸收特性,实现了在1和1.3 μm脉宽分别为233和196 ns的调Q脉冲激光稳定输出,并验证了掺杂浓度对量子点复合材料脉冲调制特性的影响。2.通过液相剥离(liquid phase exfoliation,LPE)的方法制备了尺寸均匀的二维铋烯量子点(Bi quantum dots,BiQDs)。利用Z扫描技术探究了 BiQDs在2 μm波段处的可饱和吸收特性,确定了其调制深度约为15.4%。基于此,制备了 BiQDs可饱和吸收体应用于2 μm Tm:YLF固态调Q激光器中。最终获得了峰值功率为8.1 W和脉宽为440 ns的脉冲激光输出,实验证明了 BiQDs在2 μm波段的激光调制能力。3.通过LPE法制备了以8~9层为主的InSe纳米片。利用基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了 InSe纳米片电子态密度和能带结构随层数变化的关系。结果表明,随着纳米片层数从体相到单层的逐渐减少,其带隙结构表现出从直接带隙到间接带隙的变化过程,并且带隙宽度逐渐增大,单层时可达到2.1 eV。根据研究结果,确定了本文中所制备的8~9层InSe纳米片为直接带隙结构,带隙宽度约为1.5 eV。研究发现InSe纳米片在1~2μm波段呈现出良好的宽带可饱和吸收特性。基于此,将其作为可饱和吸收体,分别搭建了工作波长为1.06、1.34和1.91 μm的固态调Q激光器,并实现了脉宽分别为599、520和210 ns脉冲激光的稳定输出。4.利用LPE法制备了高质量的MoSe2纳米片并测量了其在1 μm波段的非线性光学特性。结果表明,随着激发光强度增加,少层MoSe2纳米片表现出从可饱和吸收到反饱和吸收的转变过程,并且表现出自聚焦特性。通过拟合计算,得到了 MoSe2纳米片的非线性吸收系数和非线性折射率等参数。以少层MoSe2纳米片为可饱和吸收器件,成功获得了脉宽为772 ns的1μm Nd:CNGG脉冲激光。5.通过物理气相外延(physical vapour deposition,PVD)的方法在蓝宝石基底上生长了大尺寸,厚度均一的单层MoS2纳米薄膜。研究发现其在1和2μm波段具有宽带非线性光学响应,并确定了调制深度和双光子吸收系数等参数。基于其良好的宽带可饱和吸收特性,成功搭建了1 μm全固态锁模激光器和2 μm全固态调Q激光器,并实现了 438 ps锁模脉冲和765 ns调Q激光的输出。6.通过液相合成法制备了颗粒大小在数百纳米范围,表面光滑,尺寸分布较为均一的十二面体结构二甲基咪唑钴材料(ZIF-67)。根据第一性原理计算和实验表征结果确定了 ZIF-67的带隙宽度约为1.94 eV。研究了 ZIF-67在1~2 μm波段中的宽带光学非线性响应特性。随激发强度的增大,出现了从可饱和吸收到反饱和吸收现象的变化。利用拟合公式确定了非线性吸收系数、双光子吸收截面和非线性折射率等参数。ZIF-67在近中红外区域具有较大的双光子吸收截面以及非线性折射率,这使其有应用于光限幅设备和光开关器件的潜力。基于ZIF-67宽带可饱和吸收体,成功搭建了 1、1.3和2μm固态调Q激光器,并分别获得了 120、108和278 ns的短脉冲激光输出。由于ZIF-67独特的高孔隙率笼式结构和较大的比表面积等因素,其在激光实验过程中也展现了极好的热稳定性。