纳米空心炭球可控制备及其Cr(Ⅵ)吸附研究

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纳米空心炭球(HCS)具有表面积与体积比高、尺寸及壁厚可调、抗酸耐碱、热稳定性好、化学稳定性高等优点,在催化剂载体、电极材料,吸附分离,药物载体等许多领域具有广阔的应用前景。纳米空心炭球的独特空腔结构可直接影响到它们的应用性能,因此,纳米空心炭球的可控制备及其空腔利用依然是纳米材料领域研究的热点和难点。本论文采用限域热解法合成了单分散纳米空心炭球(HCS),并考察了模板大小,前驱体用量及包硅方式对HCS结构的影响;基于空心炭球空腔利用的科学问题,采用开关式液相运输活性物质和固相热解技术制备了铁基纳米空心炭球(HCS/Fe),同时研究了HCS/Fe的性质及其对重金属Cr(VI)离子的吸附分离性能。具体内容如下:第一部分:以乳液聚合法制备的聚苯乙烯球(PS)为模板,苯酚(P)和六次甲基四胺(HMT)为前驱体,利用水热法合成了酚醛树脂(PF)包埋PS的复合纳米粒子(PS@PF),再经限域热解,最终合成了单分散的HCS。通过选用不同尺寸的PS球为模板,HCS的空腔大小可在190-330nm内调变;通过控制酚醛树脂前驱体和模板PS的比例,HCS的壳壁厚度也可精确调控(30-80nm);通过二次包埋致密的硅层,不仅可以增加炭收率而且可以增加壳壁厚度。第二部分:以PS@PF为初始材料,Fe(NO3)3为铁源,采用开关式液相运输活性物质及固相热解技术,设计制备了具有磁性空心结构的铁基纳米空心炭球(HCS/Fe). HCS/Fe拥有微孔外壳和高度分散的磁性铁核(Fe/Fe3C), Fe的负载量可达~54wt%。同时Fe/Fe3C纳米粒子可以被选择性封装于HCS内部。第三部分:HCS/Fe复合材料表现出了高的铬离子移除能力(100mg g-1),快的吸附速率(8766mL g-1h-1)和良好的磁分离特性(63.25emu g-1).在吸附过程中,微孔炭壳可以捕捉液相环境中Cr(Ⅵ)离子,内部高度分散Fe/Fe3C纳米颗粒对Cr(Ⅵ)的向内扩散提供的驱动力,从而提高吸附速率和吸附容量。同时,外部微孔炭壳也可以有效地防止Fe/Fe3C纳米粒子的腐蚀和随后浸出问题。
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