聚合物基薄膜电容器凭借超高的工作电压、超快的充放电速率、超高的功率密度以及轻质柔性等特点,在电磁脉冲武器、电动汽车、医疗电子等多个领域得到了广泛应用。当前的聚合物电介质材料由于偏低的介电常数而导致的低放电能量密度,使其难以满足当前电子设备与器件对薄膜电容器轻量化、小型化与集成化的迫切需求。在聚合物基体中添加高介电常数陶瓷填充物,制备聚合物基柔性复合材料是提高放电能量密度的有效策略。本论文以优选不同类型铁电陶瓷填充物与聚合物基体,基于界面工程,设计开发高储能性能的铁电陶瓷/聚合物复合材料为目标,具体开展了以下几方面工作:首先,针对铁电陶瓷/聚合物复合材料中介电常数与击穿场强难以协同提高的问题,开展了第一部分研究工作。为了获得高介电常数的铁电陶瓷填料,制备了具有准同型相界（MPB）结构的锆钛酸铅[Pb(Zr52Ti48)O3,PZT]纳米立方,进一步,基于界面工程,设计制备了核壳结构的PZT@SiO2纳米立方。在此基础上,以铁电聚合物聚（偏氟乙烯-三氟氯乙烯）[P（VDF-CTFE）]为基体制备了PZT@SiO2/P（VDF-CTFE）介电复合材料。研究表明,制备的复合材料能够在491 MV/m的高击穿场强下,以70%的充放电效率,释放16.8 J/cm~3的能量,比起纯P（VDF-CTFE）,放电能量密度提高了107%。其次,针对上述研究中P（VDF-CTFE）等铁电聚合物复合材料存在的高电滞损耗,导致充放电效率不高以及含铅PZT不环保的问题。本部分的研究选择线性聚合物聚甲基丙基酸甲酯（PMMA）为基体,以钛酸钡纳米线（BT NWs）为填料,制备PMMA基复合材料。针对无机填充物与有机聚合物基体之间界面相容性差的问题,基于界面工程,以多巴胺作为界面修饰剂,制备了BT@dopa NWs/PMMA介电复合材料。研究表明,多巴胺表面改性可以有效提高BT NWs与PMMA的界面结合性以及填充物分散性,制备的BT@dopa NWs/PMMA介电复合材料击穿场强可达518 MV/m,实现了9.55 J/cm~3的高放电能量密度以及83.6%的充放电效率。最后,在上一研究的基础上,为了降低BT NWs与线性聚合物之间高介电常数差异导致的界面电场畸变,研究基于界面工程设计制备了双核壳结构的BT@SiO2@dopa NWs。实验结果和理论计算模拟证实了核壳结构设计不仅可以有效降低复合材料的剩余电位移,还能抑制漏电流密度。BT@SiO2@dopa NWs/PMMA介电复合材料击穿场强可以提高到595 MV/m,放电能量密度高达11.78 J/cm~3,充放电效率可以提高到91%。本文的研究为下一代高储能性能的陶瓷/聚合物复合材料的开发与制备提供了新思路。