合成氨工业对国民经济与国防具有非常重大的意义,因为氨是制造化肥、促进粮食生产的主要原料,是生物所需活化态氮的主要来源,同时也是协调能源短缺和环境污染问题的重要的可再生燃料和理想氢能载体。传统的铁基合成氨催化剂需要较高的反应压力和温度,钌基催化剂作为第二代氨合成催化剂,相较于前者,在低温低压下具有更高的合成氨催化活性。由于载体和助剂可以显著改变钌活性位点的结构和电子分布,从而极大地影响钌基合成氨催化剂的性能,因此开发一种理想的载体对于构建高活性的钌基催化剂具有重要意义。石墨烯具有比表面积大、电子传输能力强等特点,作为催化剂载体被广泛使用,研究表明在石墨烯中掺入杂原子,既可以保留其原有的基本性质,又可以调节其电子结构,增加活性位点的数量,进而提高催化活性。因此本论文采用水热合成法制备掺杂石墨烯,并以掺杂石墨烯作为钌基催化剂载体,添加助剂硝酸钡,以期提高以石墨烯为载体的钌基氨合成催化剂的活性。主要的研究内容和结论如下:1.掺杂石墨烯的合成,以饱和硼酸溶液或25%的氨水分别为硼源或氮源和氧化石墨烯分散液进行水热反应,通过XPS、红外、SEM、拉曼以及XRD等表征其元素含量和形貌结构,表明水热条件下硼酸或氨水都可以有效的还原氧化石墨烯,并对其进行掺杂。通过调节硼酸或氨水与氧化石墨烯分散液的比例,得到不同掺杂含量的石墨烯,硼掺杂石墨烯硼的含量为0.22-0.54 at.%（原子分数）,氮掺杂石墨烯氮的含量为7.26-8.69 at.%（原子分数）。2.以氮掺杂石墨烯作为钌基催化剂载体时,在反应过程中催化剂损失量较大,对比反应前后元素含量,氮元素含量明显减少,推测钌在合成氨反应条件下破坏了载体中的C-N键,因此氮掺杂石墨烯不宜用做钌基催化剂的载体。以硼掺杂石墨烯作为钌基催化剂载体时,不添加助剂时,没有氨合成活性,添加助剂后氨合成速率明显提高,该催化体系中,钌的最佳负载率为1 wt%,催化剂的最佳预处理温度为300℃,助剂钡的最优添加量为Ba:Ru=8,该条件下催化剂8Ba-1%Ru/BG-12的氨合成活性最佳(0.601 mmol NH₃ g^-1 _cat h^-1),约为未掺杂还原石墨烯负载Ru催化剂的活性(0.340 mmol NH₃ g^-1 _cat h^-1)的两倍。3.以硼掺杂石墨烯作为钌基催化剂载体时,硼的掺杂量对催化剂的最佳活性有一定的影响。随着硼掺杂量的增多,活性组分钌更易于被还原,同时催化剂所吸附的氮气增多,使得活性组分钌与氮气的接触更充分,促进了氮氮三键的解离,增大了催化剂的氨合成速率。