三苯胺基共价有机框架(COFs)薄膜的制备及电致变色性能的研究

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电致变色是指材料在外加电压作用下发生氧化还原反应改变了对光的透过率或反射率,宏观表现为颜色和透明度的变化。有机电致变色材料由于颜色变化丰富,着色效率高,易修饰等优点被人们广泛关注,其中三苯胺因为氧化电位低、反应速度快、颜色对比度高,并且有着良好的热稳定性,因此被广泛的应用于电致变色材料。共价有机框架(Covalent Organic Frameworks,COFs)是通过共价键连接形成的一类具有低密度、大比表面积、尺寸和结构可调的材料。COFs的多孔性、结晶性、π电子共轭体系和层与层之间有序的π-π堆积能够有效的促进电子的传导,离子的传输,所以COFs在光电子学领域有潜在的应用价值,暂未有COFs薄膜在电致变色领域的应用。本文采用溶剂热法以三(4-氨基苯基)胺(Tris(4-aminophenyl)amine,TAPA)作为主体构筑单元,再分别以三(4-甲酰苯基)胺(Tris(4-Formylphenylfr)Amine,TFPA),2,4,6-三羟基-1,3,5-苯三甲醛(2,4,6-Trihydroxy,1,3,5-Benzenetricarboxaldehyde,THBT)和均苯三甲醛(1,3,5-Benzenetricarboxaldehyde,BT)作为另外一个构筑单元,成功在1,6-己二胺修饰的ITO玻璃表面制备了 TATF-COFs、TATH-COFs和TABT-COFs三种电致变色薄膜。COFs规则的孔道结构不仅能使更多的三苯胺活性位点暴露在电解液中,而且还能加快电解液中离子的传输。π电子共轭体系和层间π-π堆积有效地促进了电子在COFs材料中二维和三维方向的传导,使三苯胺的电致变色性能得到提升。利用循环伏安、响应速度和对比度测试深入地研究了三种COFs薄膜的电致变色性能,并使用扫描电镜对其形成机理进行了分析。电致变色测试结果表明,TATF-COFs薄膜可以实现亮黄色和紫红色之间颜色变换,其着色时间和褪色时间分别为4.5 s和4.9 s,着色效率为115 cm2·C-1。TATH-COFs能够从深黄变成淡青色,其着色时间和褪色时间分别为3.2 s和5.2 s,着色效率为125.1 cm2·C-1,TABT-COFs薄膜能够从淡黄色变成浅蓝色,其着色时间和褪色时间分别为3.5 s和5.6 s,着色效率为110.6 cm2·C-1。与其它三苯胺的衍生物材料相比,TATF-COFs、TATH-COFs、TABT-COFs三种COFs薄膜拥有多颜色的电致变色性能,响应速度快,着色效率高,循环稳定性好等优点。在溶剂热过程中动态亚胺键的可逆反应诱导了 TATF-COFs、TAHT-COFs、TABT-COFs的微观形貌分别从纳米颗粒向自组装成纳米纤维,从珊蝴状自组装成纳米微球,从纳米颗粒自组装成纳米微球。文中我们首次验证了COFs材料电致变色的可能性,考虑到大量构筑单元拥有氧化还原特性,使得COFs有望成为一类新的电致变色材料。
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