【摘 要】
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共价有机框架(COFs)是一类新兴的由轻质元素(通常为C,B,H,N和O)制成的多孔结晶材料,它们通过可逆的共价键结晶形成周期性网络,具有有序的结构,良好的化学稳定性,高孔隙率和可调节的孔径等优点。这些优点使COFs材料在吸附和分离、催化、能量转换和膜分离等方面都显示出巨大应用潜力。因此,共价有机框架材料的合成和应用已经备受关注且发展快速。本论文主要设计合成了一系列含有甲基空间位阻连接的COFs。
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共价有机框架(COFs)是一类新兴的由轻质元素(通常为C,B,H,N和O)制成的多孔结晶材料,它们通过可逆的共价键结晶形成周期性网络,具有有序的结构,良好的化学稳定性,高孔隙率和可调节的孔径等优点。这些优点使COFs材料在吸附和分离、催化、能量转换和膜分离等方面都显示出巨大应用潜力。因此,共价有机框架材料的合成和应用已经备受关注且发展快速。本论文主要设计合成了一系列含有甲基空间位阻连接的COFs。通过FT-IR、NMR、PXRD、SEM、TGA等方法对它们的结构进行了表征,证明其构建方法的可行性。同时,对这些材料的性能进行了研究。本论文的主要研究内容如下:一、对近几年来合成含有三连接的COFs进行了详细的介绍,并阐明了本论文的选题依据和研究意义。二、我们利用含有空间位阻的三(4-氨基-2,6-二甲基苯基)硼烷与2,4,6-三(4-醛基苯基)-1,3,5-三嗪或1,3,5-三(对甲酰基苯基)苯为构建单元,构建了两种新型的亚胺键连接的COFs(命名为TJNU-205和TJNU-206)。由于空间位阻的三(4-氨基-2,6-二甲基苯基)硼烷连接单元的存在,使得构建的这两种COFs中C=N键被暴露出来,因此,当用COFs作为催化剂催化Knoevenagel缩合反应,使其活性位点与底物接触,表现出较高的催化活性。三、利用具有空间位阻的1,3,5-三甲基-2,4,6-三(4-氨基苯基)苯作为构建单元,设计合成了四种新型的二维(2D)COFs。通过表征,这几种2D COFs均具有良好的结晶性、高的热稳定性和较大的比表面积,同时对这些材料的吸附性能进行研究,都对CO2显现出较好的吸附能力。四、对本论文进行总结,并对未来共价有机框架的研究进行了展望。
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