【摘 要】
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氧化锌(ZnO)做为一种典型的Ⅱ-Ⅳ族半导体氧化材料,由于良好的光学和电学性能被广泛用于各个领域,特别是在能源储存和环境治理。然而,低的光电转化效率、光生载流子对易复合、光诱导刻蚀等缺点阻碍了 ZnO做为光催化材料的实际应用。材料的形貌结构对光催化剂的光电化学性能有着重要影响,因此,制备一种具有促进光生电荷-空穴对分离、提高光能利用效率、催化剂重复利用等优点的ZnO光催化材料成为一件迫切的事。本论
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氧化锌(ZnO)做为一种典型的Ⅱ-Ⅳ族半导体氧化材料,由于良好的光学和电学性能被广泛用于各个领域,特别是在能源储存和环境治理。然而,低的光电转化效率、光生载流子对易复合、光诱导刻蚀等缺点阻碍了 ZnO做为光催化材料的实际应用。材料的形貌结构对光催化剂的光电化学性能有着重要影响,因此,制备一种具有促进光生电荷-空穴对分离、提高光能利用效率、催化剂重复利用等优点的ZnO光催化材料成为一件迫切的事。本论文采用简单水热法制备了不同形貌结构的片状/哑铃状、海胆状超结构ZnO光催化材料及相应表面改性的复合材料,探究了反应条件对ZnO形貌结构和光催化活性的影响,并基于活性物质捕获实验探讨了材料对污染物可能的光催化降解机理。主要研究内容如下:(1)受纳米片状结构促进光生电子-空穴对分离的启发,通过控制水热反应时间,制备得到一种表面生长大量暴露(101)晶面纳米片/哑铃型ZnO复合超结构材料。通过XRD、SEM、TEM、DRS、EIS等表征方法探讨了反应时间对哑铃型ZnO晶体光电化学性能的影响,得到最佳的制备工艺条件。光催化测试实验结果表明:相对于形貌结构完整的哑铃型ZnO,表面生长暴露(101)晶面纳米片/哑铃型ZnO复合结构材料不仅有利于光生电子的分离和转移(EIS阻值降低了几乎一倍),而且光催化降解RhB废液的速率常数达到46.00×10-3 min-1——提升了 3.1倍。基于表征和测试结果,我们提出一种光催化机制用于阐述纳米片/哑铃型ZnO复合结构的高催化活性。(2)在前面的研究基础上,采用简单二次水热法制备了一系列不同浓度梯度的RGO/ZnO复合材料,并对所得样品进行了表征和性能测试。探讨了不同质量比石墨烯引入体系对纳米片/哑铃型ZnO复合结构材料光电化学性能的影响。同时FT-IR表征结果表明复合材料中石墨烯还原程度受水热反应时间的影响。光催化测试实验结果表明:随着石墨烯含量的增加,RGO/ZnO复合材料的光催化活性能得到提升。当石墨烯与ZnO的质量比为1.5wt%时,复合材料的光电催化性能达到最优:当超过1.5wt%质量比时,由于石墨烯的对目标降解物的竞争吸附和表面形成新的载流子复合中心使材料的催化活性降低。同时,石墨烯的引入抑制了催化过程中ZnO的光诱导刻蚀,使复合材料具有优异的稳定性和重复使用性。4次光催化降解RhB废液循环测试后,1.5wt%RGO/ZnO复合材料的光催化降解速率常数大约为53.50×10-3 min-1。(3)以二水钼酸钠,硫脲和海胆状ZnO为前驱体,.采用简单的水热法成功制备了一系列MoS2/ZnO复合材料。基于XRD、EDS和高分辨率XPS结果,发现ZnS存在于MoS2/ZnO复合材料中并且含量与前躯体硫脲的重量成正相关。同时,海胆状ZnO表面原位生长的MoS2的形貌和1T相含量受前躯体钼酸钠和氧化锌摩尔比例影响。进一步研究发现,形成的MoS2/ZnS/ZnO三元复合材料由于具有双II型异质结构进而增加了电荷分离和转移能力,提升了光催化剂的光催化活性。MoS2/ZnS/ZnO复合材料(Na2MoO4:ZnO 1:2 MZ2)对Cr(VI)不仅有优异的还原活性(300 W氙灯光照90 min后去除率达到98.7%),而且具有显著的吸附性能(32.10%)。同时,MZ2三元复合材料对Cr(VI)光催化除去性能显著优于其它的复合材料。
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