氮化硅陶瓷连接技术研究

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本文以铝合金熔炼与铸造用的Si3N4/SiC陶瓷坩埚和Si3N4陶瓷升液管等大型复杂构件为对象,以提高可靠性、降低成形技术难度及制造成本为目标,对其连接技术进行了研究。针对Si3N4/SiC陶瓷,研究了一种空气气氛中的无压连接技术,设计了铝矾土—硼砂和碳化硅—磷酸铝两种焊料体系;针对Si3N4陶瓷,研究了一种N2气氛中的无压反应烧结连接技术,设计了镁砂—铝矾土、硅粉、硅粉—镁砂—铝矾土、硅粉—高铝水泥和硅粉—粘土等五种焊料体系;系统研究了连接工艺、焊料成分、显微结构与连接性能之间的关系,探讨了连接机理。同时,对碳化硅—磷酸铝体系焊料与铝合金熔体之间的相互作用进行了研究。主要结论如下: (1)铝矾土—硼砂体系焊料可塑性差、易固化且与Si3N4/SiC陶瓷母材粘附性差,烧结收缩严重,接头缺陷多,可靠性低。焊料组成为铝矾土(70%)+硼砂(30%),连接工艺参数为900℃,3h时,连接拉伸强度为1.2MPa,热震后强度不下降。在连接条件下,焊料能产生液相润湿并扩散入母材,形成液相扩散连接。 (2)碳化硅—磷酸铝体系焊料流动性好、固相含量高且与Si3N4/SiC陶瓷母材粘附性好,在干燥和烧结过程中,尺寸稳定,并有小于0.1%的微膨胀,接头致密,可靠性高。最佳连接工艺参数为900℃,3h,连接拉伸强度达1.8MPa,热震残余强度保持率为78%。在连接条件下,焊料中添加的SiO2微粉能发生活化烧结,促进界面结合,形成良好的固相连接。焊料以SiC为主相,与母材的相容性好。 (3)镁砂—铝矾土、硅粉、硅粉—镁砂—铝矾土体系焊料可塑性差、分散性差、易固化且与Si3N4陶瓷母材粘附性差;接头存在大量缺陷,可靠性低。镁砂—铝矾土体系焊料形成液相扩散连接,连接拉伸强度仅为0.9MPa。硅粉体系焊料形成固相连接,连接拉伸强度为1.5MPa。硅粉—镁砂—铝矾土体系焊料工艺性能太差,不能形成有效连接。 (4)硅粉—高铝水泥体系焊料工艺性能较好,其与Si3N4陶瓷母材形成的接头较致密。焊料组分为硅粉(50%)+高铝水泥(50%)时,连接弯曲强度可达46MPa。在连接条件下,焊料与母材形成过渡区,界面生成棒状晶体,形成较好的连接。焊料层以Si3N4和Ca2Al2SiO7为主相,并有少量的β-Sialon生成,与母材相容性较好。 (5)硅粉—粘土体系焊料工艺性能极好,其与Si3N4陶瓷母材形成的接头非
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