钛酸铋钠基无铅铁电薄膜的储能特性研究

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电介质电容器因功率密度高、充放电速率快、使用寿命长及工作稳定性好等优势在混合动力电动汽车、脉冲激光等电子系统和脉冲功率技术中发挥着至关重要的作用,然而与电池、电化学电容器相比,低的储能密度严重阻碍了其实际应用进程。加之,随着电子器件不断向微型化、集成化、轻量化及柔性化发展,这就对电介质电容器的储能密度和柔韧特性提出了更高的要求。电容器的储能密度主要由电介质材料决定,薄膜电介质材料因击穿场强高且可实现柔性弯曲等特点受到广泛关注,但仍存在储能密度低、能量损耗大等问题。因此寻找合适的薄膜电介质材料并对其储能特性进行优化是解决问题的关键。Bi0.5Na0.5TiO3(简称BNT)基薄膜由于其A位Bi3+在6s2轨道的孤对电子作用使其具有较高的极化强度,且其自身的钙钛矿结构赋予其良好的结构可调性,有望在高储能密度电容器中得到应用。因此,本文选择BNT基铁电薄膜为研究对象,通过组分调控和构建多层膜的方式使储能性能得到显著提升,详细分析了极性结构和界面等对极化机制的影响。同时,选择柔性耐高温的镍箔及云母作为基底生长高性能的BNT基薄膜,“一步式”实现了高储能与高柔性化的集成,并探索了其在柔性电子器件中的应用价值。具体研究内容如下:首先,通过构筑极性纳米微区(PNRs),实现了从铁电态向弛豫态的转变,有效增大了BNT基薄膜的储能密度和储能效率。在BNT基体中固溶Bi Ni0.5Zr0.5O3(BNZ)组元,导致局域结构和电荷非均匀性分布,打乱了原有的长程有序的铁电畴结构,形成PNRs,实现了体系从铁电态向弛豫态的转变。由于PNRs特征尺寸较小对外电场的反应更加灵敏,薄膜在宏观上表现出细长的电滞回线,Pr显著降低,极大地提高了BNT-x BNZ薄膜的储能性能。最终在BNZ的加入量为x=0.4时,得到最佳的储能性能,其在2200 k V/cm电场作用下储能密度和储能效率分别为50.1J/cm3和63.9%,较纯的BNT薄膜分别提高了107%和143%。而且,BNT-0.4BNZ弛豫型铁电薄膜具有良好的温度稳定性、频率稳定性、耐疲劳特性和快的的充放电速率(210ns),表明该薄膜在储能电容器领域具有潜在的应用前景。同时,创新性地提出了利用多重极性结构的协同效应优化薄膜极化行为的设计理念,基于微观结构工程打破了高储能密度在低电场下难以实现的壁垒。通过将Bi Zn0.5Zr0.5O3(BZZ)引入BNT基体,引发了[TiO6]八面体畸变,为极化的提高创造了有利的空间条件。通过调控BZZ的含量,实现了对畴结构的有效裁剪,建立了强极性铁电畴与弱极性PNRs的共存的畴结构,两者之间的耦合效应可产生增强的极化行为。基于这些极性结构的协同效应,Pmax与Pr间的差异显著增大。在1500k V/cm的低电场下,BNT-0.5BZZ薄膜的Wrec高达40.8 J/cm3,与同场强下的纯BNT薄膜相比提高了162%,且其Wrec/E值优于绝大多数所报道的介电薄膜材料。该研究为设计低电场高能储能介质材料提供了新的思路。其次,选取前期工作中最优的BNT-BNZ和BNT-BZZ组分生长在耐高温的柔性镍箔和云母基底上,得到了与硬质硅基底上相当的储能性能,且它们具备良好的弯曲稳定性,“一步法”实现了高储能与高柔性的集合。其中,用2 mol%Mn掺杂改性BNT-BNZ有效降低了薄膜的漏电流,在镍箔和云母上生长的柔性Mn:BNT-BNZ薄膜击穿场强分别达到2833k V/cm和3029k V/cm,储能密度分别达到60.4J/cm3和63.21J/cm3。而且,受益于镍箔良好的延展性,镍基Mn:BNT-BNZ薄膜还具备良好的可塑性,可对其进行折叠或外形设计,为薄膜储能电容器的设计和开发提供了更多的思路和可能性。在镍箔基底上制备的BNT-BZZ柔性薄膜,击穿场强为1638k V/cm。该薄膜在1600k V/cm的低电场条件下获得了较高的储能密度,达到48.1J/cm3,储能效率为64.5%。所制备的BNT基柔性薄膜均展现出优异的弯曲稳定性,在不同拉伸/弯曲半径下,甚至在小半径(R=3mm)下重复机械弯曲都能保持良好的储能性能。最后,以前期工作中优化的高击穿的Mn:BNT-BNZ薄膜和高极化的BNT-BZZ薄膜为基础于柔性镍箔基底上构建多层薄膜,在电场放大效应和界面效应的共同作用下,实现了击穿电场和极化强度的共赢,储能性能显著提高。堆垛周期数N=3的多层薄膜击穿电场达到2627k V/cm,相较单层的BNT-BZZ薄膜提高了60%。其在2600k V/cm电场下的Pmax达到99.85μC/cm2,较单层的Mn:BNT-BNZ薄膜提高了41%。N=3多层薄膜的Wrec达到80.4J/cm3,η为62.0%。其Wrec较单层的Mn:BNT-BNZ薄膜提高了33%,而与单层的BNT-BZZ薄膜相比更是提高了67.2%。而且,该薄膜具有突出的机械弯曲耐力,在不同拉伸/压缩弯曲半径(10~5 mm)下,甚至在固定弯曲半径为3mm下经历104次弯曲循环后仍能保持初始的储能性能。
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