论文部分内容阅读
热循环吸附工艺（TCAP）是一种半连续的氢同位素分离方法，在分离氢同位素方面有许多独特的优越性。本文简要介绍了TCAP分离氢同位素的原理，分离材料涂钯硅藻土（Pd／K）的制备、活化及性能测试结果等。设计的TCAP系统主要由分离柱、气体进料及提取系统、分离柱加热／冷却系统、数据采集及自动控制系统组成。分离柱内装入的Pd／K重901.69g，其基本参数为：40目～60目、含钯量40.8％。分离柱贮氢量为27016ml（STP）。 为确定TCAP系统氢同位素分离的最佳工作条件，进行了全回流模式下的氕-氘分离实验，主要考核了初始进料比、冷／热循环温度、原料气进料位置对分离效果的影响，获得了大量的实验数据，确定了本实验系统氢同位素分离的关键运行参数，并对TCAP的工艺流程和实验参数进行了优化。结果显示，从分离柱中点进料时，初始进料比相对越大、冷／热循环温差越大，分离效果越好：而从回流柱进料时，分离效果更好。对于48.5％H2-51.5％D2组成的二元混合原料气，冷／热循环温度为56℃／290℃，采用从回流柱进料的方式，初始进料比为90％时，经30次循环后产品端D含量达到99.2％；经60次循环后尾气端H含量达到96.1％；分离系数在60次循环后达到最高值为3055.49。 为验证TCAP的分离能力，进行了生产模式下的氕-氘分离实验。对于47.5％H2-52.5％D2组成的原料气，初始进料比为90％，分离过程的进料比和提取比为3％，冷／热循环温度为21℃／290℃。经7次循环后尾气端H含量达到71.5％，产品端D含量达到97.6％，分离系数为102.02；12次循环后尾气端H含量达到76.9％，产品端D含量为98.1％，分离系数为171.88。结果表明，随着循环次数增加，产品端D、尾气端H浓度逐渐升高，这足以证明TCAP在分离氢同位素方面完全可行。生产模式下进料比为3％，循环1次就取气、进料时，本TCAP系统的日分离量约为2.47mol。实验时分离柱中气阻较大，原因可能有两个方面：Pd／K粉化、分离柱中管子连接端堵塞。实验采用的Pd／K在经过大约1000次循环后，其粉化程度将显著影响TCAP的分离效果。另外，TCAP装置中分离柱的冷却系统未完全达到设计要求，影响分离效果，还需要加以改进。 研究实验结果表明，TCAP氢同位素分离系统具有分离量大、分离速度快、自动化操作简单等特点，可满足中等规模氢同位素分离需求。但是在TCAP工程化研制、工艺流程优化等方面，还存在一些问题，有待今后继续深入研究。