含氢量高的富氢化合物不仅是好的储能材料,而且在高压条件下,当富氢化合物转变为金属,就可能具有超导电性。因此,富氢化合物的研究一直是凝聚态物理研究领域的热点。本文采用基因遗传算法和粒子群优化算法的晶体结构预测技术,结合基于密度泛函理论的第一性原理计算对若干典型富氢化合物进行了高压下的结构相变、金属化、氢的奇异化学键合和电子-声子相互作用等方面的研究,取得了以下创新性结果:1、理论预言甲烷在高压作用下先后分解为乙烷、丁烷和金刚石,研究结果支持金刚石在巨行星(如海王星)内部形成的观点。2、在高压条件下设计了几种具有高超导转变温度的传统超导体,发现了氢的奇异成键方式;预言锗烷、锡烷和镓烷在低压条件下发生了分解,研究结果获得了实验支持;发现锗烷和锡烷在超高压下转变为含有奇异“H2”单元的层状结构,而镓烷在高压下形成立方结构,其中氢原子占据镓金属晶格的间隙位置,具有离子特性;预言锗烷、锡烷和镓烷在超高压下都转变为好的超导体,它们的超导转变温度分别达到64 K,62 K和86 K;揭示了在超高压下“H2”单元和离子氢的存在对形成高温超导体所具有的关键作用。3、理论预言在压力的诱导下,贵金属与氢发生反应,形成贵金属氢化物,并具有共同的高压结构特征,其中氢原子占据贵金属晶格的八面体间隙位置。该研究表明高压是合成新型贵金属氢化物的一个有效手段。4、提出二氢化钛在低于90万大气压的压力区间可以从体心四方结构转变为简单四方结构,修正了前期实验认为的体心四方结构的高稳定性说法;发现在低于在500万大气压范围内,金属铌的氢化物主要以NbH2形式存在。