缺陷介孔纳米二氧化钛的制备及光催化性能研究

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纳米二氧化钛(Ti O2)因其本身具有对环境友好、低廉的成本、良好的结构稳定性等优点因此得到了非常广泛的研究和应用,特别是在光催化领域有重要的研究价值。但是二氧化钛存在光生载流子分离、传输效率低,以及复合几率高的问题,因此在一定程度上限制了其光催化性能的提升。缺陷工程、介孔结构构筑工程被认为是能够有效提升Ti O2载流子分离传输效率的方法之一。同时,研究缺陷介孔的协同作用对提高Ti O2光催化性能具有重要研究意义。本论文围绕缺陷介孔纳米二氧化钛的制备和性能展开一系列的研究。在材料制备方面,探索不同羧酸溶剂的酸度对制备的纳米二氧化钛的缺陷和介孔结构的影响规律,并进一步研究了含氟离子液体作为模板剂诱导缺陷和介孔产生的作用机理;同时在性能方面,探索了合成的系列纳米二氧化钛的光催化性能。研究了缺陷以及介孔结构与纳米二氧化钛光催化性能之间的内在关系,为高效稳定的纳米二氧化钛光催化材料的设计以及制备提供新的思路。其具体如下:(1)具有缺陷介孔的纳米二氧化钛的制备以及其光催化性能研究利用不同酸度的羧酸作为溶剂,溶剂热处理后再通过高温煅烧成功制备了缺陷介孔纳米二氧化钛。通过SEM表征表明了随着溶剂酸性的降低,制备的二氧化钛展现了由纳米颗粒聚集堆积成二氧化钛微球结构的形貌变化,同时通过SEM和XRD测试也表征了高温煅烧对晶体结构的影响,随后进一步通过氮气吸附脱附测试确认了样品中介孔的存在,通过电子顺磁共振表征揭示了氧空位的存在,进而有效地降低了光生电子/空穴的复合几率并进一步提高了光生载流子的分离以及传输速率。并通过性能测试证明了介孔缺陷较多的Ti O2-ace-600性能得到了显著的提升。(2)具有缺陷介孔的高稳定性二氧化钛单晶的制备以及其光催化性能研究在(1)中Ti O2-ace-600合成基础上,我们通过加入含氟离子液体作为模板剂一步法合成出了具有高稳定性的缺陷介孔锐钛矿Ti O2单晶(OM-Ti O2-600),通过一系列表征测试研究了F掺杂的作用机理,揭示了F离子掺杂与去除不仅有利于缺陷结构的形成,还因为其单晶结构提高了纳米二氧化钛的结构稳定性。通过SEM和TEM表征表明了二氧化钛单晶结构以及介孔的存在,通过电子顺磁共振表征揭示了煅烧后样品氧空位的形成。随后通过设计性能测试证明了缺陷介孔OM-Ti O2-600单晶性能得到了显著提升,并进一步通过设计热、水热、水蒸气实验发现了经处理过的OM-Ti O2-600样品其微纳结构和光/电催化性能仍然保持很好的稳定性,再通过利用废液进行循环制样进一步证明了含氟离子液体具有可循环利用的特性。
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