纳米颗粒是纳米材料制备过程中介于单原子与块体的中间产物,其展现出许多不同于块体的奇特物理和化学性能。因此,对纳米颗粒制备过程进行精确的控制可以使纳米颗粒具有优异的力、光、磁和电学性能,这对各领域的发展起着至关重要的作用。相较于固相法和液相法,气相法制备的纳米微粒具有纯度高、粒径分布集中、颗粒分散性好等优点,因而在诸多领域中有着广泛的应用。但由于实验技术和费用成本的限制,很难从原子/分子的尺度去观察纳米颗粒在气相制备过程中的微观结构演变和热力学行为对其结构形貌演变的影响。因此,本文通过分子动力学模拟方法,研究物理气相沉积制备Ni基二元合金纳米颗粒过程中的形核生长和结构形貌演变行为,揭示二元合金纳米颗粒在制备过程中形核生长机理,并探究不同金属组分和气体压强对其形核生长过程和结构形貌演变的影响。本文首先分别构建了Ni Fe、Ni Cr和Ni Cu三种体系的气相分子动力学模型,然后,使用这些模型研究了这三种体系的物理气相沉积过程,同时,还探究了不同金属组分和气体压强产生的影响。研究工作得到的结论具体如下:（1）在Ni Fe、Ni Cr和Ni Cu体系的物理气相沉积过程中,金属蒸气都最终冷凝沉积形成单一的纳米颗粒。由于生长方式的不同（“合并”或“聚集”）,导致其形貌结构各不相同,呈球形、哑铃状或蠕虫状。此外,通过共进邻分析得知,Ni Fe、Ni Cr和Ni Cu纳米颗粒的内部晶体结构主要由FCC和HCP晶体结构组成,分布排列方式呈现为层状或多重孪晶结构。（2）纳米颗粒的“合并”发生在温度较高（一般大于其液-固相变温度点）的情况下,易形成球状纳米颗粒;“聚集”则发生在温度较低的环境中,形成异常非球形纳米颗粒。高温是“合并”形成球形纳米粒子的关键因素,但球形形状的发生是一个概率控制的过程,不受其金属组分的影响。同时,Ar/金属的比例越大,体系冷却速率越快,纳米颗粒主要以“聚集”的方式进行生长,最后形成哑铃状或蠕虫状等非球状形貌的纳米颗粒。（3）在Ni Fe体系的物理气相沉积过程发现,由于Fe-Ni间的作用力相差不大,Fe原子和Ni原子能够相互溶解,Fe原子随机分布在纳米颗粒的表面和内部,且不受Fe含量和气体压强的影响。在Ni Cr体系中,由于Cr-Cr间的作用力最大,并且Cr的表面能小于Ni的表面能,Cr原子在Ni Cr纳米表面发生聚集偏析,随着Cr含量的增多,Cr的聚集偏析行为愈发明显。在Ni Cu体系下,Cu原子则沉积在Ni Cu纳米颗粒表面,形成沉积层。这是因为Cu-Cu间作用力小于Ni-Cu间的作用力,同时,Cu的表面能小于Ni的表面能,从而导致Cu原子在纳米颗粒表面沉积不聚集,形成表面沉积层。Cu含量越高,Cu的沉积行为越显著。（4）通过形核率分析得知,形核阀值越大,其形核率越小,最后趋于平稳。不同的金属组成对形核率的影响不大;而当气体压强增大,形核更为稳定,体系的形核率随之增加。（5）通过对Ni Fe、Ni Cr和Ni Cu纳米颗粒的液-固相变温度Ts分析可知,不同的金属组分和气体压强对相变温度Ts影响不大,纳米颗粒的尺寸与相变温度呈线性关系,即尺寸越大,其相变温度越大。本文采用分子动力学模拟方法,研究了气相法制备Ni Fe、Ni Cr和Ni Cu三种二元合金纳米颗粒过程中的形核生长和结构形貌演变行为,揭示二元合金纳米颗粒在制备过程中形核生长机理,并探究不同金属组分和气体压强对其形核生长过程和结构形貌演变的影响,为气相制备合金纳米颗粒提供理论依据和指导。