氢能是一种高效的、可以循环利用和最具发展前景的绿色新能源,但由于缺乏在室温下高效可逆的储氢材料而制约着氢能的广泛应用。基于多孔石墨烯质量轻、比表面积大、层状结构中存在纳米孔等诸多优点,理论预测其在储氢方面将蕴含着潜在的应用前景,本文利用基于密度泛函理论的第一性原理,利用CASTEP软件对碱金属、稀土金属、过渡金属原子分别修饰多孔石墨烯（PG）吸附H₂分子的性能进行了系统深入的研究,同时还利用基于第一性原理的分子动力学模拟计算了金属修饰PG体系吸附的H₂分子在室温下的稳定性。本文首先研究了PG对H₂分子的吸附性能,结果表明PG对H₂分子的吸附能力很弱,吸附能高于-0.1e V,属于物理吸附。为提高PG对H₂分子的吸附能力,对碱金属原子（Li、Na、K）修饰PG吸附H₂的性能做了深入的研究。结果发现,Li、Na、K在PG上的稳定吸附位置为完整碳环的中心,其中Li原子和PG间的相互作用最强。PG单胞最多可以吸附4个碱金属原子,原子间不会发生团聚现象,每个金属原子周围可以吸附三个H₂分子。Li对H₂分子的吸附最强,H₂分子的平均吸附能为-0.246e V/H₂,Li-PG体系的储氢量可达到12wt%;Na对H₂分子的吸附较弱,H₂分子的平均吸附能只有-0.129e V/H₂;K对H₂分子的吸附最弱,H₂分子的平均吸附能仅有-0.056e V/H₂,K不适合修饰PG用做储氢材料。H₂分子吸附在碱金属原子修饰的PG体系上是通过极化机制。在上述研究的基础上,对稀土金属原子（Sc、Y、La）修饰PG吸附H₂分子的性能做了详细的研究。PG单胞同侧只能稳定地吸附一个Sc原子,尽管PG单胞同侧可以稳定地吸附两个Y原子,两个Y原子分别位于碳环中心,但每个Y原子周围吸附四个以上的H₂分子时,Y原子偏离碳环中心,有和其邻近的Y原子发生团聚的倾向。为了避免金属原子发生团聚,PG单胞同侧最多可以吸附一个稀土金属原子。Sc修饰的PG单胞可以吸附10个H₂分子,H₂分子的平均吸附能为-0.312e V/H₂,储氢量为7.75wt.%;Y修饰的PG单胞可以吸附12个H₂分子,H₂分子的平均吸附能为-0.267e V/H₂,储氢量为6.87wt.%;La-PG体系对H₂分子的吸附较弱,不适合在常温下储氢。通过对比吸附能和储氢量,Sc最适合修饰PG用来储氢,H₂分子通过Kubas作用和极化作用较强地吸附在体系上。通过对过渡金属原子（Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn）修饰PG吸附H₂分子的性能做系统详细的研究,结果发现PG被Zn原子修饰后并未增强对H₂分子的吸附能力;Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu几种金属原子分别修饰的PG单胞最多可以稳定地吸附两个H₂分子。只有Ti或V原子修饰的PG适合储氢,每个金属原子周围最多可吸附四个H₂分子,通过比较H₂分子吸附的几何结构和吸附能发现Ti-PG体系更适合作储氢材料。H₂分子吸附在Ti-PG结构上的平均吸附能为-0.457e V/H₂,储氢量为6.15wt.%。H₂分子能较强的吸附在Ti-PG体系主要由于Ti原子、H₂分子及C原子间的轨道杂化作用。为了考察温度对Li-PG、Sc-PG、Ti-PG体系吸附H₂分子性能的影响,我们采用第一性原理分子动力学进行了模拟计算,选择NVT系综,不考虑外界压强且温度在300k的情况下,Li-PG结构可稳定地吸附9个H₂分子,储氢量为9.25wt.%;Sc-PG结构可稳定地吸附8个H₂分子,储氢量为6.30wt.%;Ti-PG结构可稳定地吸附6个H₂分子,储氢量为4.69wt.%。