纳米结构Pt金属表面异常红外效应的理论研究

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纳米材料具有很多特殊的物理性质和化学性质.实验表明通过控制实验条件逐渐增强纳米粒子的团聚程度或逐渐增大纳米薄膜中纳米岛的尺度,吸附探针CO分子的红外吸收光谱特征谱线都发生从表面增强红外吸收(SEIRA)转变为非对称性Fano-like谱线,进而转变为谱峰显著增强且其谱峰方向发生倒反的异常红外效应(AIREs)的现象。 本论文从理论分析和计算机模拟角度对纳米颗粒Pt表面的特殊红外性能的本质进行了初步探索。引入电子—空穴衰减机理,并考虑到粒子间和粒子与界面间的相互作用,模拟了AIREs,表明Pt金属表面的纳米岛状结构增强了CO分子间及CO分子与纳米结构表面的相互作用,电子—空穴衰减引起的能量转移和粒子间相互作用的增强可以导致异常红外吸收谱线变化特征的出现,这个说明粒子间相互作用和电子—空穴衰减机理对于解释纳米材料的特殊红外效应有着重要的意义。另外本论文构建了纳米颗粒的计算机模拟模型,通过解拉普拉斯方程,我们得到了局域场的近似解。把CO分子等效为偶极子,利用蒙特卡罗模拟,取得CO分子的吸附分布图。通过模拟分析,我们发现随着纳米颗粒的生长,分布在纳米颗粒上面的CO分子越密集。CO分子的密集度反应了CO分子相互作用强弱,从而也在一定程度上影响了在电子—空穴衰减理论中引入的相互作用结构参数U(0),为深入解释异常红外效应,奠定了基础。
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