【摘 要】
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全固态锂电池凭借其高安全性、高能量密度、便捷的封装以及较宽的工作温度范围等优势,成为目前最有前景的新型电池体系之一。固态电解质是全固态电池的核心部件,对电池的整体性能产生重要影响。硫化物电解质具有出色的室温离子电导率,良好的电解质/电极界面相容性以及较好的机械性能,是研究者关注的热点。然而,对于硫化物电解质来说,仍有许多问题亟需解决,包括其较窄的电化学窗口,较差的空气稳定性以及与氧化物正极界面相容
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院宁波材料技术与工程研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院宁波材料技术与工程研究所
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全固态锂电池凭借其高安全性、高能量密度、便捷的封装以及较宽的工作温度范围等优势,成为目前最有前景的新型电池体系之一。固态电解质是全固态电池的核心部件,对电池的整体性能产生重要影响。硫化物电解质具有出色的室温离子电导率,良好的电解质/电极界面相容性以及较好的机械性能,是研究者关注的热点。然而,对于硫化物电解质来说,仍有许多问题亟需解决,包括其较窄的电化学窗口,较差的空气稳定性以及与氧化物正极界面相容性。同时,锂枝晶可沿着电解质空隙和晶界生长,最终导致全固态电池短路失效。本文从电解质晶体结构中锂空位设计和卤素掺杂改性入手,寻找提高电解质电导率和电化学稳定性的方法。主要研究内容如下:（1）通过调节结构中S/Cl的比例可以显著提高Li6PS5Cl的离子电导率。使用湿磨法制备电解质,结合了球磨法和液相法的优势,在硫银锗矿电解质的快速制备中具有广阔的应用前景。以无水乙腈为分散剂,通过调整原料化学计量比对Li6PS5Cl晶体结构进行锂空位设计,探究不同空位比例的Li6-xPS5-xCl1+x（0≤x≤0.8）组分的离子电导率。其中Li5.4PS4.4Cl1.6为电导率最高的物相,室温下离子电导率为6.18 m S cm-1。此外,Li/Li5.4PS4.4Cl1.6/Li对称电池在0.1 m A cm-2的电流密度下可稳定循环2000小时,展现出良好的锂枝晶抑制能力。最后,组装的Li Co O2/Li5.4PS4.4Cl1.6/Li全固态电池具有较好的循环和倍率性能,在0.1 C的电流密度下具有126.0 m Ah g-1的比容量,循环50圈后,容量保持率为83%。（2）为了提升硫化物电解质的离子电导率和对锂稳定性,改善电池的整体性能,使用高能球磨法在Li3PS4中掺杂Li I,制备Li7P2S8I电解质。通过对烧结温度的研究,发现其随烧结温度的上升会发生相转变,从高电导的低温相（LT-Li7P2S8I）转变为低电导的高温相（HT-Li7P2S8I）。其中LT-Li7P2S8I在室温下的离子电导率为1.57×10-3 S cm-1,是未掺杂前Li3PS4的四倍。实验结果证明,Li I的掺杂可以拓宽晶体结构中的锂离子传输通道,实现电导率的大幅提升。同时,掺杂改性后电解质与金属锂负极之间可以形成稳定的界面,因此LT-Li7P2S8I展现出优异的锂枝晶抑制能力和对锂稳定性。得益于固态电解质较高的离子电导率和优异的对锂稳定性,其组装的Li Co O2/LT-Li7P2S8I/Li全固态电池循环稳定性和倍率性能优异,在0.1 C的电流密度下首次放电比容量为115 m Ah g-1,循环100圈后仍具有93%的容量保持率。本文通过改进制备工艺、优化电解质晶体结构,对硫化物电解质的电导率和对锂稳定性等性能进行优化。通过调节S/Cl的比例,在电解质中引入锂空位,增加锂离子的迁移速率,从而显著提高电解质的电导率;通过卤族元素的掺杂,拓宽了晶体结构中的锂离子传输通道,从而降低离子迁移能垒,同时在电解质与金属锂负极之间形成稳定的界面。本文的研究内容为高性能硫化物固态电解质的制备提供了新的思路。
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