【摘 要】
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重金属和放射性核素的环境过程和地球化学循环被黏土矿物影响着。深入和定量地表征重金属和放射性核素在黏土矿物界面的微观吸附机理不仅有助于对相关环境风险进行可靠的评估,也能够对开发环境矿物纳米材料的开发提供理论指导。在过去的几十年里,人们通过各种实验技术（批量吸附实验、表面络合模型和光谱学技术）探索了重金属和放射性核素在黏土矿物上的吸附行为。但由于黏土矿物表界面结构的复杂性,实验手段很难从分子层面上定量
【基金项目】
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国家自然科学基金锑在蒙脱石界面络合行为的第一性原理分子动力学模拟研究（编号:41877126）；
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重金属和放射性核素的环境过程和地球化学循环被黏土矿物影响着。深入和定量地表征重金属和放射性核素在黏土矿物界面的微观吸附机理不仅有助于对相关环境风险进行可靠的评估,也能够对开发环境矿物纳米材料的开发提供理论指导。在过去的几十年里,人们通过各种实验技术（批量吸附实验、表面络合模型和光谱学技术）探索了重金属和放射性核素在黏土矿物上的吸附行为。但由于黏土矿物表界面结构的复杂性,实验手段很难从分子层面上定量化地揭示这些污染物离子在黏土矿物上的吸附作用机理,这使得我们不能够充分认识离子的地球化学循环过程。近年来,理论计算方法在环境科学、地球化学、材料、物理化学等领域的应用越来越广泛。本文采用分子动力学模拟技术,通过构建多种溶液环境条件下的重金属/核素—黏土矿物界面复合体系,分析重金属和核素离子在层间区域发生阳离子交换所涉及的微观动态过程、离子分布特征与演变规律、离子的微观吸附特征、扩散动力学和热力学能量等信息,定量地阐明了这些阳离子交换过程的反应特征与根本机制,主要结论如下:1、揭示了典型重金属离子(Zn2+、Cd2+和Pb2+)在蒙脱土层间区域和纳米孔道的微观结构和动力学信息:（1）Cd2+和Pb2+在Wyoming蒙脱石基面可形成内球和外球络合物,而Zn2+不能形成内球吸附,同时3种离子在Arizona蒙脱石基面只能形成外球吸附;（2）蒙脱石层间吸附重金属离子以静电作用为主;（3）重金属离子在蒙脱石层间和纳米孔中的扩散能力明显小于其在水溶液中。2、厘清了一系列重金属离子(Ag+、Cd2+、Cu2+、Ni2+、Pb2+和Cr3+)从外部的孔隙溶液到被交换到层间区域整个过程的动力学特征和界面微观结构信息:（1）发现次外层Mg的类质同象替代会降低端面Al的配位数;（2）水分子与蒙脱石端面基团形成的氢键导致水膜的形成,且（110）端面的氢键数量比（010）端面更多;（3）不同重金属阳离子交换能力存在差异,Ag+的交换量最大（超过50.0%）,其次是Ni2+、Cd2+、Pb2+和Cu2+（约为32%到35%）,Cr3+的交换量最小（小于6%）;（4）少量的Cl-伴随着阳离子一起交换到层间。3、揭示了放射性核素(Cs+、Rb+、UO22+、Sr2+、Ba2+和Eu3+)进入蒙脱石层间的动态交换过程以及离子交换量、物种层间分布和扩散行为:（1）随着核素阳离子价态的增加,交换量降低,且蒙脱石颗粒的坍塌有利于外来核素离子的交换;（2）CO32-对UO22+具有很强的络合能力,即使在0.1 mol/L UO22+的溶液中也能形成小的络合物团簇;与CO32-相比,其他阴离子(Cl-、I-、Tc O4-和SO42-)与UO22+络合能力稍弱一些。（3）层间的UO22+大多呈垂直于基面的朝向分布;（4）核素在蒙脱石层间中的扩散比在端面溶液中的扩散更受约束。研究结果将加深对自然界重金属和放射性核素的迁移和稳定化的认识,为开发高效和环保的环境矿物学纳米材料提供理论指导。
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