【摘 要】
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Mg3Sb2基热电材料由于其组成元素具有价格低廉、地壳含量丰富和对环境无污染的优点,在热电研究领域受到了广泛的关注。Mg3Sb2是本征p型半导体,由于其本征载流子浓度较低导致了其较差的电性能和低的热电优值。一些研究表明n型Mg3Sb2基热电材料具有良好的热电性能,但是如何高效和低成本的制备出n型Mg3Sb2基热电材料尚未有系统性的研究报道。此外,载流子传输机制也还尚未明确。基于此,本论文探索了一种
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Mg3Sb2基热电材料由于其组成元素具有价格低廉、地壳含量丰富和对环境无污染的优点,在热电研究领域受到了广泛的关注。Mg3Sb2是本征p型半导体,由于其本征载流子浓度较低导致了其较差的电性能和低的热电优值。一些研究表明n型Mg3Sb2基热电材料具有良好的热电性能,但是如何高效和低成本的制备出n型Mg3Sb2基热电材料尚未有系统性的研究报道。此外,载流子传输机制也还尚未明确。基于此,本论文探索了一种低成本高效率的制备制备Mg3Sb2基热电材料的方法,并在Sb位（Bi、Se）和Mg位（Mn、Y）掺杂增大n型Mg3Sb2基热电材料的载流子浓度,提升了材料的功率因子和热电优值。研究结果如下:（1）本论文通过采用一步球磨法结合放电等离子烧结技术制备高性能n型Mg3Sb2基热电材料。通过X射线衍射分析仪分析材料的相组成发现制备的材料的主相结构为Mg3Sb2。利用扫描电镜对样品进行了微观形貌表征,结果显示制备的材料表面微观形貌呈现出无方向性的纳米层状晶体结构,尺寸在50-100 nm。采用透射电镜进一步分析了材料微观结构,发现其晶粒尺寸在5-15nm。本文制备工艺制备出的高纯相Mg3Sb2基热电材料利于材料的电输运性能,而材料的纳米晶体结构能有助于增强声子的散射使材料获得低的热导率。（2）优化材料中元素的组分配比以获得n型导电性质。增加Mg元素在材料中的占比用以补偿材料在烧结过程中因为Mg的挥发而产生Mg的空位。在Sb位掺入化学计量比为0.5的Bi元素使材料的产生晶格畸变降低晶格热导率。在Sb位进行Se掺杂以优化了材料中n型载流子的浓度,提高功率因子和热电优值。最后获得的Mg3Sb2基材料的导电性质从p型转换成n型。通过对材料的电、热学性能的协同优化,样品Mg3.2Sb1.5Bi0.49Se0.01的热电优值在723 K时达到了1.2。（3）在Mg位采用Mn或Y元素进行掺杂优化。Mn优化了材料的载流子浓度,提升了材料的功率因子,样品Mg3.18Mn0.02Sb1.5Bi0.49Se0.01的最高功率因子达到了2180μW m-1K-2。同时,Mn原子在晶格中形成的杂质缺陷显著的增强了声子的散射降低材料的晶格热导率,样品Mg3.18Mn0.02Sb1.5Bi0.49Se0.01获得最低热导率0.89 W m-1K-1。通过Y元素掺杂,材料的载流子浓度获得了显著的提升。样品Mg3.18Y0.02Sb1.5Bi0.49Se0.01获得了最高的载流子浓度9.43×1019cm-3,约为未掺Y样品8.5倍。Y掺杂显著提高了材料的功率因子,样品获得的最高功率因子达到了2450μW m-1K-2,这是目前已报道的n型Mg3Sb2基热电材料中最高的功率因子。此外,由于Mg与Y存在离子尺寸差异,Y原子进入Mg3Sb2时会造成晶格发生畸变,晶格畸变增强了声子的散射,降低了晶格热导率,样品Mg3.18Y0.02Sb1.5Bi0.49Se0.01获得了极低的晶格热导率0.41 W m-1K-1。最后Mn和Y掺杂样品在723 K时获得的最高热电优值分别为1.60和1.80,这是目前已报道的n型Mg3Sb2基热电材料的最高值之一。
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