水系锌离子电池具有高比容量、高安全性、环境友好以及低成本等优势,有望实现高效的大规模储能而被人们广泛研究。目前锌离子电池的正极材料体系已取得显著进展,其能量/功率密度得到了大幅提升。但受限于锌负极较短的循环寿命以及低的利用率,水系锌离子电池的实用化仍然面临着诸多挑战。本论文针对上述问题,通过优化锌负极-电解液界面,有效缓解了锌枝晶与副反应问题,从而改善了锌负极的循环稳定性,并在此基础上逐步提升了锌负极的利用率,最终实现了高性能水系锌离子电池的构筑。本论文主要研究成果概述如下:（1）通过构筑表面微结构实现了均匀的锌沉积。锌电极表面的网格状微观阵列有助于提高电极浸润性并减小传质阻力,同时表面负载的大量纳米颗粒可作为稳定晶核以引导锌的均匀沉积,从而显著降低了枝晶尺寸。微结构锌电极在10 m A cm-2电流密度与2 m A h cm-2比容量条件下可稳定循环超过2500 h,累积比容量高达12.5A h cm-2,其循环寿命相较于纯锌电极呈现数量级提高。（2）通过构筑高锌离子电导的水合植酸锌（PAZn）界面层,有效抑制了锌电极表面的副反应。PAZn界面层可改善锌电极界面稳定性,同时界面层中结晶水的电荷屏蔽效应有助于促进Zn2+迁移,从而优化锌沉积动力学。得益于上述协同效应,该复合电极在10 m A cm-2电流密度以及17.1%锌利用率条件下可稳定循环超过1200 h,即使在51.2%的高利用率条件下仍然可稳定循环超过200 h,大幅延长了锌电极在高利用率条件下的循环寿命。（3）通过构筑铝掺杂氧化锌（AZO）多功能界面层,在改善锌电极可逆性及循环稳定性的基础上进一步提高了锌利用率。AZO界面层不仅可提升锌电极抗腐蚀性能,并且AZO与Zn2+间强的相互作用也有利于促进水合Zn2+的去溶剂化以及调节Zn2+通量。此外,高导电性的AZO界面层可有效均匀化界面处电场分布并引导平滑的锌沉积。得益于不可逆副反应以及枝晶问题的同时解决,锌电极的稳定性得以显著改善,并在此基础上大幅提高了其锌利用率,即使在80%超高锌利用率条件下仍可稳定循环超过200 h。此外,为匹配高利用率锌负极,制备了H2O分子插层型V2O5纳米线作为正极材料,并组装了高锌利用率的水系锌离子电池,该器件可稳定循环超过600圈,其容量保持率为92.7%。进一步地,基于上述体系构筑了大容量软包电池器件,证明了其在高性能商用锌离子电池方向的应用潜力。