【摘 要】
：
随着工业经济的快速发展,现代社会面临着能源短缺和环境污染的双重压力,人们越来越重视新型能源和可再生能源的开发和利用。氢气作为一种零排放、高热值、利用率高的新型可再生能源,被认为是目前最具发展前景的清洁环保型能源之一。通过电化学分解水得到的氢,具有效率高、氢气纯度高等优点,也是处理能源短缺问题最合适的方法之一。但是其快速发展被缓慢的电极反应动力学以及高昂的成本限制了,为了提高电解水析氢的效率,寻求高
论文部分内容阅读
随着工业经济的快速发展,现代社会面临着能源短缺和环境污染的双重压力,人们越来越重视新型能源和可再生能源的开发和利用。氢气作为一种零排放、高热值、利用率高的新型可再生能源,被认为是目前最具发展前景的清洁环保型能源之一。通过电化学分解水得到的氢,具有效率高、氢气纯度高等优点,也是处理能源短缺问题最合适的方法之一。但是其快速发展被缓慢的电极反应动力学以及高昂的成本限制了,为了提高电解水析氢的效率,寻求高活性、高稳定性、低成本的电解水析氢催化剂极其重要。过渡金属钨和钼由于地壳中含量高、价格低廉,导电性好,载流子传递速率较高等独特的优势被研究者广泛研究。然而,目前电催化析氢研究中仍然亟需解决的关键问题之一是对钨/钼基催化剂的形貌调控和表面改性,以及设计一种容易大规模合成的方法以保持催化剂的高催化活性和高稳定性。本论文基于结构设计和可控合成的策略（形貌调控、掺杂、缺陷工程和异质结构建）制备了几种高活性、高稳定性、低成本的钨/钼基电催化剂,为大规模利用钨/钼基电催化剂进行能量转换提供了新的理论依据。主要研究结果如下:（1）提出了一种经济、环保、简便的热解法制备新型钌（Ru）-过渡金属碳化物(WC1-X)催化剂的方法,将混合纳米粒子均匀分布并牢固嵌入尿素衍生的高孔氮掺杂碳框架中。通过一系列测试对其形貌,结构和表面特性进行物理表征,实验结果表明Ru和WC1-X的协同作用和导电性增强是提高其HER性能的主要原因。特别是Ru/WC1-X@NC纳米材料在碱性环境下显示出高效电催化析氢活性,其过电位在24 m V时就能达到-10 m A cm-2的电流密度,展现出极低的Tafel斜率(45 m V dec-1),而且在中性和酸性溶液中Ru/WC1-X@NC同样具有很好的电催化析氢性能。Ru/WC1-X@NC电催化剂具有相对较低的成本,其具有与商用Pt/C相媲美的优良电化学HER性能,表明该催化剂是商业化Pt/C催化剂的理想替代品之一。（2）基于形貌调控和构建异质结的研究思路,利用简单的固相法合成了一种在酸性溶液和碱性溶液下都具有优异性能的电催化剂--WP/Mo P。采用XRD、SEM、HRTEM、XPS等技术对其物相组成,形貌和表面形态进行测试,实验结果发现W的加入不仅调节了催化剂的形貌,使其从不规则的纳米颗粒变成了二十微米左右的纳米棒,所制备的WP/Mo P纳米材料表现出高效电催化析氢性能,在碱性溶液下其过电位在138 m V时就可以达到-10 m A cm-2的电流密度,Tafel为114 m V dec-1。在酸性溶液下其过电位在193m V时就可以达到-10 m A cm-2的电流密度,Tafel为104 m V dec-1。其在酸性或碱性溶液中用计时电位法进行20 h稳定性测试之后,电压没有明显的变化,说明其具有持久的催化活性和结构稳定性。异质结构的形成是其具有良好电催化HER性能的直接原因,异质界面更加有利于电子转移和物质输运,从而提高了其电催化活性。该研究的合成方法简便、绿色无污染、价格低廉,为设计其它异质结电催化剂提供了新的尝试。（3）采用一种简单的刻蚀-超声处理过程,制备了低成本,高性能的Mo S2基HER催化剂。将天然的辉钼矿原料通过可扩展的自上向下剥离方法获得二维Mo S2薄片,实现了其电催化析氢性能的提升。在碱性溶液下其过电位为274 m V时可以达到-10 m A cm-2的电流密度,Tafel为154 m V dec-1;在酸性溶液下其过电位为346 m V时可以达到-10 m A cm-2的电流密度,Tafel为180 m V dec-1。特别注意的是,通过酸刻蚀和异丙醇超声处理可以制备出几层的Mo S2纳米电催化剂,其在碱性溶液下-10 m A cm-2处的过电位达到了142 m V,在酸性溶液下-10 m A cm-2处的过电位也达到了300 m V。最重要的是,这种制备工艺简单可控,可以实现大量生产,这为其它二维电催化材料用于能量转化应用研究提供了新的机会。
其他文献
近年来,在租金上涨、销售渠道单一、疫情爆发等因素的影响下,传统商超面临成本上涨、客流量下降、实体店倒闭等现实挑战。传统的商业模式已不再能够满足当下消费者的需求。于是,新零售模式作为创新型的新业态已经成为传统商超摆脱困境的重要渠道。财务战略作为必不可少的职能战略,其变化将直接影响到企业的财务绩效和业绩。但由于市场不成熟以及新零售经验不足等原因,对于新零售模式下财务战略的规划和实施还存在诸多问题。一方
近年来,我国国有企业（以下简称“国企”）债券违约事件频频发生,打破了国企债券刚兑信仰,不仅给债券发行主体造成了不良影响,还给同区域、同行业企业带来了连锁反应,给整个债券市场带来了巨大的风险。一方面,债券违约潮的出现是市场化的必然进程,需要理性看待,另一方面,市场不能放任债券违约潮,而应对债券违约事件进行研究,进而为建设更完善的债券市场提供经验与建议。其中,2020年11月10日,河南省煤炭国企永城
近年来,基于双核钌单元构筑得到的化合物有很多,大都集中在对晶体化合物的结构测定及磁性研究上,对于插层效应对化合物结构和磁性的影响还没有相关报道,因此制备具有可调晶格水分子数量的插入式结构化合物是非常具有挑战性的;在磁体构筑方面,也未深入研究颗粒样品尺寸效应和缺陷对磁学性质的影响。本文围绕两类构型的Ru-Ru金属多重键展开配位组装研究,成功制备出具有可调数量晶格水插入的层状结构化合物,并探讨了晶格水
股份回购是近年来我国资本市场中越来越流行的上市公司作为促进公司价值提升与用以股权激励等目的的重要工具,该工具的日益普遍伴随着我国经济社会向前衍化、资本市场深度完善、制度体系日渐成熟的深刻的时代背景而被更多上市公司所关注。相较于股份回购在我国资本市场中的发展状态,美国等主要资本主义国家目前已经形成了较为成熟的理论研究与实务发展的阶段,其推行回购的公司量数与相应金额以及在上市公司中运作的常态化程度等均
家电行业与人民生活息息相关。不可否认的是家电行业为我国的经济发展做出了卓越贡献。但在行业竞争加剧、业绩下滑,产品进入成熟期的压力下,家电企业纷纷开启多元化转型战略。从转型战略看,家电行业既有围绕主业的触角延伸转型,也有围绕主业的跨界并购转型。过去十年间家电行业发生十起并购失败案件,其中三起都是以汽车行业为标的的并购。格力电器作为家电企业的翘楚,经历过辉煌,多年来的战略是专注于主业,希望通过专业化的
光功能MOFs应用于光催化氧化反应是绿色化学的研究热点,一方面,由于其清洁、易回收且反应条件温和;另一方面,可通过MOFs结构的调变,实现光吸收,激发态氧化还原电位等高效调控。在光催化氧化反应中,快速的电子转移形成活性氧物种是反应的关键,然而MOFs的光利用率低、导电性差以及能带位置不匹配,限制了其应用于光催化氧化的发展。本文旨在通过双键的引入提高配体的共轭度,促进对可见光的吸收和电子转移速率,选
伴随着云计算、大数据和移动互联网等信息技术的运用和普及,财务共享模式已经成为企业在复杂多变的经济全球化环境中寻求生存和持续发展的一种必然选择。财务共享服务中心作为财务管理的一种新型管理模式,正被越来越多的跨国公司和国内大型集团公司所采用。集团企业基本思路是将不同工作地点和会计实体的财务管理工作集中到财务共享服务中心。通过规模效应降低运营成本,通过流程再造提高工作效率,通过面向服务的架构简化了信息与
金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,简称MOFs）也叫配位聚合物（Coordination Polymers,CPs）,是一类较新的由多齿有机配体和金属离子间的配位键形成的三维周期性多孔材料。由于MOFs可以通过改变有机连接基或金属原子来调节化学性质,并且具有高孔隙率和比表面积,所以其表现出高吸附能力,更好的选择性。因此,其在气体吸附和分离、重金属离子去除及有机染料吸
荧光生物传感器是一种将荧光和生物科学相结合的分析传感技术,因其操作简单、响应快速和特异性强等优点得到了众多关注,并在细胞成像领域中的应用奠定了基础。为了在复杂细胞环境中实现对微量目标物的灵敏检测,本论文以DNA纳米结构可灵活设计为基础,结合3D DNA步行机器信号放大策略,设计高灵敏的荧光生物传感器以实现活细胞中痕量目标物的灵敏检测及成像。具体工作如下:1三分子螺旋开关（THMS）触发的自供能3D
随着企业的发展和扩张,大部分大型公司开始出现臃肿的企业组织、低下的管理效率和协同效应难以实现等问题。针对公司多元化发展带来的问题,国内开始不断优化经济结构,同时在与国外资本市场的密切交流影响下,国内市场对分拆上市这种资产重组方式逐渐开始了解并接受,上市公司开始进行分拆上市等活动。国内外的许多学者发现,分拆上市公告日前后母公司的超额收益率为正,并且可以向外界传递公司正面的价值信息。有关分拆上市的价值