【摘 要】
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光催化技术是一种简单易行、成本低廉、绿色无毒、环境友好的新型催化技术,利用光催化技术降解有机污染物在环境催化领域存在广阔发展前景。钡铁氧体(BaFe12O19)是一种磁铅石型铁氧体材料,具有成本低、化学性质稳定、抗氧化和抗腐蚀能力强、饱和磁化强度高和带隙窄等优点。但其也存在电子空穴复合率高,可见光利用效率低等缺点,催化活性仍有较大提升空间。本论文以提升Ba Fe12O19材料的催化活性为核心,制备
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光催化技术是一种简单易行、成本低廉、绿色无毒、环境友好的新型催化技术,利用光催化技术降解有机污染物在环境催化领域存在广阔发展前景。钡铁氧体(BaFe12O19)是一种磁铅石型铁氧体材料,具有成本低、化学性质稳定、抗氧化和抗腐蚀能力强、饱和磁化强度高和带隙窄等优点。但其也存在电子空穴复合率高,可见光利用效率低等缺点,催化活性仍有较大提升空间。本论文以提升Ba Fe12O19材料的催化活性为核心,制备出Ba Fe12O19基复合催化剂材料,并通过表征手段分析其组成、结构、性质及形貌特征。本文的主要研究内容如下:1.通过水热合成法制备出不同离子掺杂的Ba Fe12-xCexO19系列样品、Ba Fe12-xGdxO19系列样品和Ba Fe12-xAlxO19系列样品。以三聚氰胺作为合成g-C3N4的原料,通过机械研磨法制备出不同复合比例的x%-C3N4/Ba Fe12-xCexO19复合催化剂样品和x%-C3N4/Ba Fe12-xAlxO19复合催化剂样品。运用XRD、FT-IR、UV-Vis和TEM等表征手段对制备出的催化剂材料的组成、结构、性质、形貌特征进行分析。2.选取盐酸四环素溶液为污染物,以功率为200W的碘钨灯模拟光源进行光催化降解反应,以功率为100W的超声机提供超声环境模拟进行超声催化降解反应比较各系列催化剂样品的催化性能。结果显示,在相同实验条件下,10%-C3N4/Ba Fe3Al9O19对盐酸四环素显示出最佳的降解效果,80 min时光催化降解降解率达到92%,与纯相Ba Fe12O19降解率相比提升了35%;40min时超声催化降解降解率达到78%,与纯相Ba Fe12O19降解率相比提升了38%。3.分别采用异丙醇、抗坏血酸、硫酸钠和三乙醇胺作为羟基自由基(˙OH)、超氧自由基(˙O2-)、电子(e-)和空穴(h+)的捕获剂,对光催化过程和超声催化过程中的活性物质进行捕获,进而推测催化反应的机理。结果显示,抗坏血酸对降解速率抑制效果最强,由此可以说明,抗坏血酸捕获的超氧自由基(˙O2-)在反应中起主要作用。通过循环利用实验证明10%-C3N4/Ba Fe3Al9O19样品存在稳定的化学性质和催化降解效果,钡铁氧体自带的磁性特点也更便于催化剂材料的回收,有效避免了对环境的二次污染。最后,根据实验结果和文献研究,推测了10%-C3N4/Ba Fe3Al9O19复合催化剂材料的光催化机理。
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