【摘 要】
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乙烯是一种基础化工原料,可以合成多种工业必需品。随着催化工业的不断发展以及科学技术的不断进步,市场对于乙烯的需求越来越大。传统的乙烯生产方法能量消耗较大,操作复杂;而乙烷氧化脱氢生产乙烯不仅是一种降低成本以及操作难度的方法,该方法也有望能够解决目前乙烯需求量较大的问题。TiO2是一种成本较低的材料,具有弱的酸性,并且对于O2有很好地吸附能力和能与过渡金属氧化物发生良好的电子作用,因而实验中将这种材
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乙烯是一种基础化工原料,可以合成多种工业必需品。随着催化工业的不断发展以及科学技术的不断进步,市场对于乙烯的需求越来越大。传统的乙烯生产方法能量消耗较大,操作复杂;而乙烷氧化脱氢生产乙烯不仅是一种降低成本以及操作难度的方法,该方法也有望能够解决目前乙烯需求量较大的问题。TiO2是一种成本较低的材料,具有弱的酸性,并且对于O2有很好地吸附能力和能与过渡金属氧化物发生良好的电子作用,因而实验中将这种材料作为催化剂的载体,通过掺杂或负载的方法期望能够在保持催化剂拥有较高乙烯选择性的前提下,提高催化剂的活性。1.通过“一步法”合成了不同Si:Ti摩尔比的掺杂型Si-TiO2催化剂,并研究了Si含量、反应温度和接触时间对Si-TiO2催化剂乙烷氧化脱氢性能的影响。测试以及表征结果发现:Si成功掺入到了TiO2骨架中,并且由于应变使得TiO2晶格中出现了氧空位,这些结果使得反应气体更容易被吸附,从而使TiO2催化剂的催化性能得到提升;同时Si的掺入还增大了催化剂的表面积、对于催化剂表面物种的分布和酸碱性也产生了一定的影响。当T=600 oC时,5Si-TiO2催化剂能够获得18.8%的乙烷转化率,64.3%的乙烯选择性和11.1%的乙烯产率;10Si-TiO2催化剂能够获得22.1%的乙烷转化率,59.2%的乙烯选择性和13.1%的乙烯产率。2.以高比表面积的TiO2为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型Co/TiO2催化剂,进一步探究了Co负载量对Co/TiO2催化剂催化性能以及物化性质的影响。表征结果表明,高比表面积的TiO2载体显著地改善了Co物种的分散性,所制备的催化剂中Co都没有发生明显团聚现象。同时,Co的负载量也改变了催化剂的表面缺陷结构以及氧物种的分布情况,从而对催化剂的催化性能产生了一定影响。当Co3O4:TiO2质量比为5%、反应温度为650oC时,催化剂的催化性能最佳,此时乙烷转化率为24.4%,乙烯产率为23.1%。
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