人们对锂离子电池的需求日益增长,寻找容量高、倍率性能好和循环稳定的锂离子电池正极材料成为当下研究的热点。富锂锰基材料因其具有高比容量、高安全性及绿色无污染等优势成为最具潜力的研究对象。但是在充放电过程中面临晶格氧析出、自身倍率性能差等问题,严重阻碍了富锂锰基材料的商业化应用。本文以高安全性和高理论比容量的Li1.2Mn0.6Ni0.2O2（LMNO）为研究对象,通过密度泛函理论（DFT）从分子/原子的微观角度研究LMNO材料的性质。计算元素掺杂、包覆以及共改性后的能带、态密度、电荷密度等信息。在计算结果的指导下,通过共沉淀反应制备形貌均一、结晶程度高的富锂锰基前驱体,并通过优化烧结工艺和集体相掺杂和表面调控于一体的改性策略获得在2～4.8 V电压区间可逆性容量高且循环性能稳定的LMNO材料。本文主要研究内容如下:（1）通过共沉淀反应制备了富锂锰基前驱体,调节p H值与反应时间来优化富锂锰基前驱体的制备工艺。在此基础上,本课题通过优化锂源与前驱体的比例和烧结温度来制备LMNO材料。所制备LMNO材料展示了高的可逆比容量（在0.1C电流密度下可逆比容量～270 m Ah/g）。（2）搭建了LMNO以及LMNO@Ce的晶体模型,基于DFT计算其能带、态密度以及电荷密度等信息。计算结果表明LMNO@Ce材料费米能级附近的态密度显著变强,导带附近的局域电子数量增多,同时Mn、O原子附近的电荷密度强度变得更加密集,表明掺杂改性后材料的电导率明显提升。在计算结果的指导下,通过固相法制备了Ce掺杂的LMNO材料,LMNO样品的电荷转移阻抗～300Ω,LMNO@Ce样品的电荷转移阻抗～100Ω,与模拟结果相同。通过电性能分析发现,LMNO@Ce循环稳定性有了较大的提高（1C循环200圈容量保持率为75%）。（3）在前面掺杂研究基础上提出了集体相掺杂和亚表面尖晶石重构于一体的改性策略。在富锂锰基的（003）晶面搭建了LMNO@Ce-Li Mn2O4-Li Ce O2（LMNO@Ce-LCO）的三层异质结构,通过几何结构优化和单点能计算,分析了其能带、态密度、电导率以及差分电荷密度的变化。以模拟结果为指导,本章节通过湿法包覆将Ce（NO3）3·6H2O均匀的包覆在LMNO@Ce表面,制备了LMNO@Ce-LCO材料,该样品的电荷转移阻抗进一步减小（～100Ω）,与模拟计算结果相同。通过TEM表征分析发现,所制备材料表面有一层2～3 nm的Li Ce O2（LCO）层,并且在亚表面有一层4～5 nm的尖晶石结构。进一步电性能分析发现,在1C的电流密度下,共改性材料循环200圈容量保持率约为86%,远高于原始材料。