钙基吸收剂的改性及碳捕集性能研究

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钙基吸收剂是一种良好的高温碳捕集材料,但其高温稳定性仍然是应用所面临的难题。本研究采用Y2O3掺杂改性,并系统考察改性吸收剂的CO2捕集性能和结构特征。取得的主要研究结果如下:使用四种方法制备了Y2O3掺杂量均为20wt%的CaO-Y2O3吸收剂,利用XRD、SEM、比表面积和孔分析表征了吸收剂的物理、化学结构,考察了四种吸收剂在模拟燃煤烟气条件下的CO2循环捕集性能。研究结果表明,吸收剂中Y2O3的分散程度显著影响吸收剂的烧结程度和抗烧结能力,从而影响吸收剂的微观结构,进而影响其CO2循环捕集性能。溶胶凝胶自燃烧法制备的吸收剂中Y2O3以纳米颗粒的形式最均匀地分散在吸收剂中,该吸收剂比表面积可达24.8m2/g,总孔容0.115cm3/g,其CO2捕集量高、循环稳定性最好,第十个循环的CO2捕集量为0.57g CO2/g吸收剂。系统研究了溶胶凝胶自燃烧法制备的CaO-Y2O3吸收剂的结构、CO2捕集性能以及反应参数对吸收剂的影响。研究结果表明,Y2O3不与CaO或CO2反应,它的掺杂可以有效抑制钙基吸收剂的高温烧结,从而提高吸收剂的比表面积、增加吸收剂中直径小于220nm的孔的数目。使用溶胶凝胶自燃烧法制备的CaO-Y2O3吸收剂有很快的碳酸盐化速率,Y2O3掺杂量为20wt%的吸收剂的最大碳酸盐化速率可达1.42/min。十个循环期间不同掺杂量的CaO-Y2O3吸收剂的CO2捕集量均在0.43~0.64g CO2/g吸收剂之间,综合考虑成本-效益因素后选定Y2O3含量为20wt%的吸收剂为最优吸收剂。考察了反应参数对吸收剂CO2循环捕集性能的影响,结合孔结构分析阐述了不同再生温度下CO2对吸收剂结构的两种相反作用,从而进一步明确了直径小于220nm的孔的稳定性对吸收剂循环碳捕集性能的重要性。通过调控反应液浓度、温度、时间等参数获得了平均直径为4.56μm的模板碳球,用湿浸渍法制备了碳/盐比为0.09~1.17的CaO-Y2O3吸收剂。所有吸收剂的比表面积均为20m2/g左右,总孔容均在0.144~0.170cm3/g之间。在模拟燃煤烟气条件下所有吸收剂均表现出较高的CO2循环捕集量和较好的反应动力学。优选的吸收剂在恶劣条件下(再生:950°C,100%CO2,5min)十个循环后仍可捕集0.55gCO2/g吸收剂。
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