作为储能装置的锂离子电池在新能源领域扮演着十分重要的角色,其中正极材料发挥着关键作用。本论文以富锂锰基正极材料Li_1.2Mn_0.6Ni_0.2O₂作为研究对象,对其进行了掺杂/包覆联合改性研究,采用XRD、SEM、交流阻抗等方法研究了改性材料的结构和充放电性能,并运用第一性原理计算对掺杂改性机理进行了理论解释。主要成果如下:（1）采用高温固相法成功合成了Mo⁶⁺掺杂改性材料Li_1.2(Mn_0.6Ni_0.2)_1-xMo_xO₂。当x=0.03时,材料展现出完善的层状结构、稳定的晶格结构和较小的电荷传递阻抗,首圈0.05 C和大倍率5 C的可逆容量分别高达332 m Ah?g^-1和150.2 m Ah?g^-1,首圈库伦效率为72.0%,0.5 C下充放电循环50圈后的容量保持率为92.0%。为进一步改善此材料的充放电性能,采用溶胶凝胶法对其实施了Li_6.24Al_0.12La₃Zr_1.8Mo_0.2O₁₂包覆改性。研究发现,当包覆层热处理温度为650℃、包覆比为2 wt%时,包覆层既可以很好地稳定基体材料的表面结构,抑制材料表面的电解液反应,又不影响Li⁺迁移速率,降低了界面阻抗。该掺杂/包覆联合改性材料的首圈0.05 C和大倍率5 C的放电比容量分别提升至343.6 m Ah?g^-1和162.7 m Ah?g^-1,首圈库伦效率提升至85.9%,0.5 C下充放电循环50和200圈后的容量保持率分别提升至97.7%和91.1%。（2）采用高温固相法成功合成了P⁵⁺掺杂改性材料Li_1.2-5xP_xMn_0.6Ni_0.2O₂。当x=0.02时,锂层的层间距增大,晶格释氧有效抑制,结构稳定性增强,提高了Li⁺扩散速度。首圈0.05 C和大倍率5 C的可逆容量分别高达316.5 m Ah?g^-1和158.0 m Ah?g^-1,首圈库伦效率提升至81.7%,0.5 C下充放电循环50圈后的容量保持率为91.3%。为进一步改善此材料的充放电性能,同样采用溶胶凝胶法对其用2 wt%的Li_6.24Al_0.12La₃Zr_1.8Mo_0.2O₁₂进行了包覆改性。该掺杂/包覆联合改性材料的首圈0.05 C和大倍率5 C的放电比容量分别提升至326.9 m Ah?g^-1和169.3 m Ah?g^-1,首圈库伦效率提升至88.7%,0.5 C下充放电循环50和200圈后的容量保持率分别提升至97.2%和90.5%。（3）采用VASP软件分别对Mo⁶⁺掺杂和P⁵⁺掺杂Li_1.2Mn_0.6Ni_0.2O₂材料做了第一性原理计算分析。所构建结构模型优化后的晶胞参数值和实验值误差很小,且具有相同的变化趋势,验证了Mo⁶⁺和P⁵⁺掺杂均增大材料晶胞体积,有利于改善Li⁺的扩散。能带结构计算表明,Mo⁶⁺和P⁵⁺掺杂后材料的禁带宽度由0.548 e V分别减小至0.423 e V和0.411 e V,增强了材料的电子导电率。从材料电子态密度的计算可知,Mo⁶⁺和P⁵⁺掺杂后的材料总态密度和分波态密度峰均增强;从掺杂后分波态密度峰的共振情况可知,离子间的相互作用主要体现在Mn-O共价性的增强和P-O、Mo-O共价键的生成,减弱了O^2-的电荷补偿和氧损失,进而稳定了材料的晶格结构,使其充放电性能得到改善。该计算结果从理论层面加深了Mo⁶⁺和P⁵⁺掺杂改性机理的认知。