【摘 要】
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磷资源短缺与水体中磷含量过剩问题日益严峻,从污水中去除并回收利用磷资源、实现磷资源可持续利用的需求已十分迫切。吸附法具有操作简单、处理成本低、除磷效率高等优点使其在废水除磷工艺中具有一定前景,层状双氢氧化物(LDH)作为新型吸附材料在水处理领域得到了广泛的应用,且对磷具有较好的吸附效果。为此,本文旨在合成具有高比表面积、环境友好型、高效吸附磷的LDHs,并对磷进行回收,由此展开一系列研究。具体工作
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磷资源短缺与水体中磷含量过剩问题日益严峻,从污水中去除并回收利用磷资源、实现磷资源可持续利用的需求已十分迫切。吸附法具有操作简单、处理成本低、除磷效率高等优点使其在废水除磷工艺中具有一定前景,层状双氢氧化物(LDH)作为新型吸附材料在水处理领域得到了广泛的应用,且对磷具有较好的吸附效果。为此,本文旨在合成具有高比表面积、环境友好型、高效吸附磷的LDHs,并对磷进行回收,由此展开一系列研究。具体工作与结论如下:(1)采用均匀共沉淀法合成Mg/Al金属摩尔比为0.5-6的LDHs,对材料进行表征分析,并研究其对磷酸盐的吸附性能。研究表明,Mg1Al-LDHs的比表面积与平衡吸附容量均最大,分别为为517.00 m2·g-1和56.42 mg·g-1。吸附过程可用Langmuir模型、伪二级动力学吸附、颗粒内扩散模型来描述。Mg1Al-LDHs对PO43-的吸附受静电引力作用,且可能还存在氢键作用、π-π键作用等。较高的比表面积和较大孔径为磷酸盐提供更多的活性位点,因而提高吸附性能。(2)用不同温度对Mg1Al-LDHs进行煅烧,对材料进行表征分析,并研究其对磷酸盐的吸附性能。煅烧温度为400℃的MgAl-LDHs吸附效果最佳,平衡吸附容量可达71.00mg·g-1,与MgAl-LDHs相比提高了25.86%。MgAl-LDHs-400℃的吸附过程可用Langmuir模型、伪二级动力学吸附、颗粒内扩散模型来描述。高温可将LDHs中的CO32-和H2O分子去除,生成金属氧化物增加活性位点,提高吸附性能。(3)采用均匀共沉淀法合成MgAl-C-LDHs并制备其不同煅烧温度材料,对材料进行表征分析,并研究其对磷酸盐的吸附性能。研究表明,MgAl-C-LDHs的平衡吸附容量为67.19 mg·g-1,与MgAl-LDHs相比提高了19.07%。煅烧温度为400℃的MgAl-C-LDHs吸附效果最佳,平衡吸附容量可达81.55 mg·g-1,与MgAl-LDHs相比提高了44.54%。MgAl-C-LDHs和MgAl-C-LDHs-400℃的吸附过程可用Freundlich模型、伪二级动力学吸附、颗粒内扩散模型来描述。高比表面积与高温可增加材料的活性位点,从而提高吸附性能。(4)将用磷吸附至饱和的MgAl-LDHs、MgAl-LDHs-400℃、MgAl-C-LDHs、MgAl-C-LDHs-400℃用不同浓度的Na OH溶液和氨水溶液进行解吸,利用XRD对解吸后的样品进行表征分析。研究表明,用Na OH进行解吸的解吸率均大于55%,用氨水进行解吸的解吸率均不大于6%。但用Na OH解吸得出的样品表面未产生新的物相,而在氨水解吸的样品表面观察到鸟粪石结晶相,且随着固液比的减少,用氨水解吸的材料表面形成鸟粪石的结晶度越来越高。
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