【摘 要】
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聚乳酸（PLA）具有优异的机械性能以及生物可降解性等优点,但PLA的韧性较差,限制了其应用。通过半连续种子乳液聚合技术合成核壳结构丙烯酸酯聚合物（ACR）作为增韧剂,对PLA进行熔融共混增韧改性。但PLA被增韧之后刚性会下降,故进一步通过原位刻蚀法,引入Ti3C2TX MXene二维纳米片作为增强剂。通过二元胶体液相混合法制备分散均匀且互相结合的甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）-ACR/MXene混
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聚乳酸（PLA）具有优异的机械性能以及生物可降解性等优点,但PLA的韧性较差,限制了其应用。通过半连续种子乳液聚合技术合成核壳结构丙烯酸酯聚合物（ACR）作为增韧剂,对PLA进行熔融共混增韧改性。但PLA被增韧之后刚性会下降,故进一步通过原位刻蚀法,引入Ti3C2TX MXene二维纳米片作为增强剂。通过二元胶体液相混合法制备分散均匀且互相结合的甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）-ACR/MXene混合物（GACR/MXene）,再与PLA进行熔融共混改性,获得强韧协效和刚韧平衡的聚合物纳米复合材料。（1）采用半连续乳液聚合法制备ACR及界面增容功能单体甲基丙烯酸（MAA）和甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）改性的ACR（定义为MACR和GACR）,采用粒径测试、红外分析、透射电镜、差示扫描量热分析和动态力学分析进行表征。采用原位氢氟酸刻蚀MAX相（Ti3Al C2）制备小于10μm和大于50μm两种尺度的Ti3C2TX MXene纳米材料,采用X射线衍射分析、红外分析和扫描电镜进行表征。（2）考察ACR粒径、核壳比以及添加量对PLA/ACR复合材料的影响:随着ACR粒径的增大,PLA复合材料的拉伸韧性和冲击韧性都是呈现先升后降的趋势。当ACR粒径为81.05 nm时增韧效果达到最佳,其断裂伸长率（47.10%）和冲击强度（39.56 k J/m~2）分别是纯PLA的7.19倍和6.67倍;随着ACR核层占比的增大,PLA复合材料的拉伸韧性从核壳比3/2的11.31%降低至核壳比3/1的6.80%,冲击韧性保持都在10.30±0.4k J/m~2。随着ACR添加量的增大,PLA复合材料的拉伸韧性先升至15 wt%添加量的18.54%再下降,而冲击韧性一直上升至30 wt%添加量的13.20 k J/m~2。（3）考察MACR和GACR对PLA/MACR和PLA/GACR复合材料性能的影响:发现MACR表面羧基越多,PLA复合材料的拉伸韧性越低,而冲击韧性则整体保持较高的水平;当MAA占主单体总质量的1.5%时,其冲击强度达到最大值（22.21 k J/m~2）,是纯PLA的3.75倍,是对照组PLA/ACR的2.08倍,MAA的结构相似性增容明显提高了其冲击强度。GACR表面环氧基越多,PLA复合材料的拉伸韧性越高,而冲击韧性则先升后降。当GMA占主单体总质量的3.0%时,其断裂伸长率最大（146.05%）,是纯PLA的20.17倍,是对照组PLA/ACR的17.24倍。结果表明GMA的反应性界面增容对于断裂伸长率的提高十分明显。（4）制备了分散均匀和互相结合的GACR/MXene混合物,再与PLA复合,考察MXene添加量和尺寸对PLA/GACR/MXene复合材料的影响。随着MXene含量的增多,PLA复合材料的拉伸强度、弯曲模量、拉伸韧性、冲击韧性、结晶度、相容性都是先升后降的趋势。当MXene含量为0.4 wt%时,其拉伸强度最大（54.57 MPa）,比PLA/GACR增加了12.10%;当MXene含量为1.0 wt%时,其冲击强度（8.25 k J/m~2）和断裂伸长率（27.06%）最大,分别是纯PLA的2.38倍和3.74倍,而拉伸强度和弯曲模量分别比PLA/GACR增加了9.12%和6.86%;MXene尺寸变大,除了拉伸韧性增加以外,其拉伸强度、弯曲模量、冲击韧性、结晶度、相容性都劣于小尺寸MXene（小于10μm）的PLA复合材料。初步探讨了刚韧平衡的机理,增韧机理包括GACR的银纹-剪切带和空穴化,PLA和GACR之间的反应性界面增容,MXene的裂纹偏转和结晶增韧。增强机理包括MXene桥连作用,异相成核的结晶增强作用,PLA、GACR和MXene之间的相互氢键作用。
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