Co/C@N催化淖毛湖煤热溶物及其模型化合物的加氢转化

来源 :中国矿业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:angelagao00
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本文采用ZIF-67一步热解法制备了对煤模型化合物(MCs)及淖毛湖次烟煤(NMH)可溶有机质催化加氢转化具有优异活性的Co/C@N催化剂。利用物理吸附仪、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、X-射线衍射(XRD)、场发射透射电镜-能量分散色谱(TEM-EDS)、扫描电子显微镜-能量色散X荧光光谱(SEM-EDX)、X-射线光电子能谱(XPS)以及二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)对Co/C@N催化剂进行了系统地表征。结果表明,制备的Co/C@N-T催化剂呈现为不规则的球形,Co含量在26.61-32.23 wt%之间。在ZIF-67热解过程中,N物种成功掺杂到Co/C@N-T催化剂中并均匀的分布在碳基表面,并且有机配体2-甲基咪唑的热解可以将氧化物Co部分还原。以苄基苯基醚(BPE)的催化加氢转化为探针反应,筛选出催化活性最高的催化剂,随后考察了活性最高的催化剂(Co/C@N-700)对苯乙基苯基醚(PPE)、二萘醚(DNE)等多种含有C-O醚键的MCs的催化加氢转化,系统地考察了反应温度、初始氢压以及时间对MCs催化加氢转化率和选择性的影响,并结合理论计算提出了MCs的催化加氢转化反应路径。结果表明,在160 oC、2.0 MPa H2的条件下,BPE反应60 min能够完全转化为甲苯和环己醇,Co/C@N-700催化剂对多种含有C-O键的煤相关MCs加氢转化反应均具有良好的催化活性,其中二聚体MCs的催化加氢转化主要以C-O键的选择性氢解为主,而单体MCs的催化加氢转化主要以苯环氢化为主。NMH首先在甲醇/甲苯混合溶剂中进行热溶解聚得到热溶物和热溶残渣,再利用Co/C@N-700在不同温度条件下对320 oC热溶物(SP320)进行催化加氢得到热溶物催化加氢产物(CHCs)。结果表明,热溶物产率随温度升高而增加,320oC热溶物产率为36.46 wt%。热重、固体13C核磁共振(13C NMR)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析表明,与原煤相比,320 oC热溶残渣(RTD)芳香碳含量上升,羰基碳含量下降,热溶破坏了NMH中较弱的共价键、氢键、含羰基结构和脂肪C-O键,对缩合芳香结构破坏较小。气相色谱/质谱(GC/MS)分析表明,SP320中化合物主要以烷烃、酚类、芳烃、醚类以及酮类为主。SP320经Co/C@N-700催化加氢后烷烃和醇类含量明显增加,而酚类和芳烃含量下降,含氧类化合物(酚类、酯类、醚类、酮类和醇类)总含量下降,这表明Co/C@N-700催化剂有效地促进SP320中芳烃和酚类加氢转化为烷烃和醇类,提高了SP320的品质,有利于其后续利用。这些研究结果为新型催化加氢催化剂的开发及中低阶煤的温和转化和高附加值利用提供了理论基础。该论文有图43幅,表26个,参考文献151篇。
其他文献
研究以长三角城市群为研究范围,选取26个地级市2010-2017年间457436条发明授权专利记录作为原始数据,运用双峰网络模型从密度和质量两个角度测度技术创新浓度,使用空间自相关模型刻画长三角城市群技术创新浓度的时空分异特征,最后利用空间自回归模型对影响技术创新浓度的因素进行探究。结果表明:(1)长三角城市群的技术创新浓度经历了先增后降的变化过程,在2016年达到最大值。(2)长三角城市群区域内
无线通信技术的蓬勃发展允许移动用户在陆地上随时随地访问各种数据服务,由于海上地理特征的特殊性,因此为海事用户提供可靠的数据通信是一个具有挑战性的问题。传统的海上通信系统主要使用高频和甚高频进行通信,其传输速率较低,通信质量较差,覆盖范围有限。考虑到海事数字服务日益增长的需求,因此我们需要开发支持高数据速率、扩展通信覆盖范围的海上通信。本文在研究海上宽带无线通信网络结构的基础上,构建了海上宽带无线自
背景与目的细胞液泡蛋白质分选因子4 B(vacuolar protein sorting 4B,VPS4B),参与溶酶体降解途径,细胞内蛋白质运输,病毒体出芽,以及调节有丝分裂和细胞分裂的不同阶段。本课
管氏肿腿蜂Sclerodermus guani Xiao et Wu是聚寄生于天牛等林木蛀干害虫体外的天敌昆虫,在我国林业害虫生物防治中广泛应用。迄今,对管氏肿腿蜂的研究以基本生物学、生活史
煤泥水絮凝效率本质上是由煤炭本身的化学结构所决定的,因而研究煤炭的化学结构对提高煤泥水的处理效率具有重要的意义。颗粒表面较强的负电性使得煤泥水呈现难沉降的特性,这
α-烯醇化酶是糖酵解途径中的关键酶,催化糖酵解途径中2-磷酸甘油酸(PGA)与磷酸烯醇式丙酮酸(PEP)之间的转化。除此之外,α-烯醇化酶还具有其他重要功能,例如α-烯醇化酶在细
水库运行通常会引起河流水位的频繁波动,这种波动会持续到下游很长一段距离,迫使河水进出河岸带,使得河岸带温度场和水分场重新分布。了解水位波动下河岸带水-热动态变化规律
大豆花叶病毒(soybean mosaic virus,SMV)病是大豆生产上的一种世界性病害,对大豆产量和品质造成严重的影响。培育抗SMV病的品种是保证大豆稳产、优质、高产最经济、有效和安全
有明一代,其西北边境卫城——洮州、河州边外,居住着诸多生、熟番族。熟番与明朝有茶马贸易关系,生番则没有。明朝中期,漠南蒙古右翼万户的一些部落陆续西迁,进入青海湖周围
丝胶(Silk sericin,SS)是桑蚕丝中包裹丝素组分的外层蛋白,属于桑蚕丝脱胶加工的副产物,具有较高的反应活性、良好的低免疫原性和生物相容性。另一方面,由于丝胶水溶性较高,