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本文采用ZIF-67一步热解法制备了对煤模型化合物(MCs)及淖毛湖次烟煤(NMH)可溶有机质催化加氢转化具有优异活性的Co/C@N催化剂。利用物理吸附仪、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、X-射线衍射(XRD)、场发射透射电镜-能量分散色谱(TEM-EDS)、扫描电子显微镜-能量色散X荧光光谱(SEM-EDX)、X-射线光电子能谱(XPS)以及二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)对Co/C@N催化剂进行了系统地表征。结果表明,制备的Co/C@N-T催化剂呈现为不规则的球形,Co含量在26.61-32.23 wt%之间。在ZIF-67热解过程中,N物种成功掺杂到Co/C@N-T催化剂中并均匀的分布在碳基表面,并且有机配体2-甲基咪唑的热解可以将氧化物Co部分还原。以苄基苯基醚(BPE)的催化加氢转化为探针反应,筛选出催化活性最高的催化剂,随后考察了活性最高的催化剂(Co/C@N-700)对苯乙基苯基醚(PPE)、二萘醚(DNE)等多种含有C-O醚键的MCs的催化加氢转化,系统地考察了反应温度、初始氢压以及时间对MCs催化加氢转化率和选择性的影响,并结合理论计算提出了MCs的催化加氢转化反应路径。结果表明,在160 oC、2.0 MPa H2的条件下,BPE反应60 min能够完全转化为甲苯和环己醇,Co/C@N-700催化剂对多种含有C-O键的煤相关MCs加氢转化反应均具有良好的催化活性,其中二聚体MCs的催化加氢转化主要以C-O键的选择性氢解为主,而单体MCs的催化加氢转化主要以苯环氢化为主。NMH首先在甲醇/甲苯混合溶剂中进行热溶解聚得到热溶物和热溶残渣,再利用Co/C@N-700在不同温度条件下对320 oC热溶物(SP320)进行催化加氢得到热溶物催化加氢产物(CHCs)。结果表明,热溶物产率随温度升高而增加,320oC热溶物产率为36.46 wt%。热重、固体13C核磁共振(13C NMR)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析表明,与原煤相比,320 oC热溶残渣(RTD)芳香碳含量上升,羰基碳含量下降,热溶破坏了NMH中较弱的共价键、氢键、含羰基结构和脂肪C-O键,对缩合芳香结构破坏较小。气相色谱/质谱(GC/MS)分析表明,SP320中化合物主要以烷烃、酚类、芳烃、醚类以及酮类为主。SP320经Co/C@N-700催化加氢后烷烃和醇类含量明显增加,而酚类和芳烃含量下降,含氧类化合物(酚类、酯类、醚类、酮类和醇类)总含量下降,这表明Co/C@N-700催化剂有效地促进SP320中芳烃和酚类加氢转化为烷烃和醇类,提高了SP320的品质,有利于其后续利用。这些研究结果为新型催化加氢催化剂的开发及中低阶煤的温和转化和高附加值利用提供了理论基础。该论文有图43幅,表26个,参考文献151篇。