石墨相氮化碳(g-C3N4)在波长小于450nm的光照射下能够有效地发挥光催化作用,诸如制备简易、环境友好及化学性质稳定等优点使得g-C3N4成为了非常有前景的光催化材料。然而,体相g-C3N4由于吸收光波长范围窄、比表面积小、光生载流子复合率高的缺点,在可见光下所表现出的光催化活性仍亟待提高。近年来,研究人员致力于提高g-C3N4基光催化材料的光催化性能,提出了如构筑Z-scheme结构、利用表面等离子体共振(SPR)效应及改变g-C3N4微观形貌等设计策略,为g-C3N4基光催化剂的发展提供了大量有价值的参考。大量专注于提出、改进并验证光催化机理的报道说明,对光催化机理的不断探索和改进能够推动该领域的发展,因此,本文通过采用不同的光催化机理,对g-C3N4材料进行改性并验证了其在能源及环境领域的应用前景,主要内容如下:(1)利用Hummer’s法制备边缘羧基官能化的g-C3N4纳米片(CNNS),以CNNS为基底,金属-配体电荷转移(MLCT)为光催化机理,通过两步合成法将铜离子(Cu2+)和均苯四酸(BTEC)配体修饰到其边缘,制备成CNNS-BTEC-Cu系列光催化剂。BTEC的强Π电子离域性进一步促进了 MLCT机理中电荷的转移,拓宽了光催化剂的光吸收波长范围。CNNS-BTEC-Cu-3对波长小于1 100nm的光表现出明显吸收,且在近红外光(λ>820nm)下表现出光催化产氢活性。此外,根据密度泛函理论计算的结果,光催化活性及光催化稳定性的来源都得到了充分的解释。(2)以三聚氰胺为前驱体,通过将煅烧温度升高至640℃,制备出富含热致缺陷的g-C3N4(d-C3N4)。通过以d-C3N4为基底,将α-Fe2O3纳米颗粒负载到其表面,制备得到α-Fe203/d-C3N4系列材料。其中,α-Fe2O3/d-C3N4-1在可见光下对四环素降解的效率为基于g-C3N4的传统Z-scheme结构的1.96倍。基于稳态荧光光谱的一阶导数结果,d-C3N4结构中的两条子带的存在得以验证。在以相同的设计策略、采用其他半导体材料替代α-Fe2O3纳米颗粒后,测试得到的复合材料光催化效果同样较基于g-C3N4的传统Z-scheme材料有明显的提升,因此该工作中提出的基于d-C3N4的Z-scheme光催化机理得到了验证。(3)以尿素为前驱体得到的g-C3N4被通过Hummer’s法制备为边缘羧基官能化的g-C3N4纳米片(CNNS),并同以三聚氰胺为前驱体制备得到的g-C3N4及NiOx复合得到CNNS/CN/NiOx光催化剂。CNNS/CN/NiOx-4对可见光催化还原Cr(Ⅵ)反应的活性相较于g-C3N4和CN/NiOx分别提升了 4.2倍和1.7倍。由于CNNS表面大量的羧基官能团存在,CNNS/CN/NiOx能够对Cr(Ⅵ)进行有效的吸附,且由于CNNS/CN/NiOx中形成了“类太阳能电池”的结构,即CNNS和NiOx分别作为电子传输层和空穴传输层,显著提升了光生载流子的分离效率,促进光催化反应的进行。