铂纳米—锌沸石咪唑框架复合材料的构筑及在汞离子比色传感分析中的应用研究

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汞离子(Hg2+)是一种很难被生物降解的重金属离子,一旦含量超标,人类生活环境和身体健康都会受到威胁和破坏。因此,建立一种简单灵敏的Hg2+检测方法具有十分重要的现实意义。近些年来,比色法由于测定灵敏,仪器简单,可用肉眼进行定性或半定量分析,得到了人们的广泛关注。本论文中,利用制备的铂纳米复合材料的优异过氧化物模拟酶活性,我们分别建立了基于催化氧化相应的过氧化物底物TMB显色和基于金纳米棒(Au NRs)刻蚀作用发生纵向表面等离子体共振(LSPR)峰偏移伴随颜色变化的两种Hg2+比色检测新方法,具体研究内容如下:1.利用锌沸石咪唑框架(ZIF-8)的多孔结构包裹铂纳米粒子(Pt NPs),制备得到了Pt NPs@ZIF-8核壳型复合材料,并对形貌、结构、比表面积和元素组成进行表征。实验发现制备的材料具有优异的过氧化物模拟酶活性,在过氧化氢(H2O2)的存在下可以催化TMB氧化,并且其活性可被Hg2+高效抑制。基于此,建立了一种基于Pt NPs@ZIF-8比色检测汞离子的新方法。在最优实验条件下,TMB2+吸光度下降值与Hg2+浓度在5 nM-0.2μM范围内呈良好的线性关系,检测限为3 nM,与其他方法具有可比性,对实际水样自来水和护城河水中Hg2+检测的回收率在93.2-101.4%,有望应用于未来环境水样的监测。2.在过氧化氢的存在下,Pt NPs@ZIF-8复合材料催化TMB氧化的产物TMB2+可以刻蚀Au NRs,致使其LSPR峰蓝移并伴随明显的颜色变化,并且Hg2+会对Pt NPs@ZIF-8的过氧化物模拟酶活性产生特异性抑制,基于此,我们建立了利用Au NRs刻蚀作用的多色比色检测水中Hg2+的新方法。实验结果表明,Au NRs的LSPR峰蓝移波长与Hg2+浓度的对数在5 nM-1μM范围内呈良好的线性关系,检测限为1.5 nM,低于世界卫生组织(WHO)规定的饮用水中Hg2+的最高浓度,对实际水样饮用水和池塘水中Hg2+检测的回收率在96.4-104.3%。此外,该方法实现了多种颜色的变化,有望应用于水质的现场检测。
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