【摘 要】
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可逆-失活自由基聚合（Reversible-deactivation radical polymerization,RDRP）技术在现代聚合物化学中至关重要。经过多年来的发展,RDRP技术实现了以简单的方式制备结构复杂的聚合物,比如根据需求对材料的结构及功能性进行灵活的设计并加以制备。近些年来,光诱导聚合作为绿色化学的一种手段,逐步发展成为聚合新方法。随着对RDRP聚合机理的深入探究,光诱导聚合中
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可逆-失活自由基聚合（Reversible-deactivation radical polymerization,RDRP）技术在现代聚合物化学中至关重要。经过多年来的发展,RDRP技术实现了以简单的方式制备结构复杂的聚合物,比如根据需求对材料的结构及功能性进行灵活的设计并加以制备。近些年来,光诱导聚合作为绿色化学的一种手段,逐步发展成为聚合新方法。随着对RDRP聚合机理的深入探究,光诱导聚合中对光源的选择也越加广泛,从蓝紫光、可见光到目前研究的热点近红外光（Near Infrared,NIR）。NIR具有优秀的生物安全性和穿透性能,更加适用于现代应用的要求,但是其缺陷在于光子能量比较低,在多数情况下无法为聚合反应提供足够能量,因此利用NIR诱导RDRP是目前非常具有研究价值的一项课题。幸运的是,许多近红外光吸收物质可以吸收光能并转换为热能,而该方式可以为聚合提供足够的能量（即光热转换聚合）,但是以该方式进行RDRP的报道寥寥无几。本论文主要围绕基于近红外光热转换效应的RDRP体系的构建以及纳米材料表面引发新方法这两个方面来开展研究工作,其主要研究内容和结论如下:1.基于克酮酸菁染料近红外光热转换效应的可逆失活自由基聚合体系的构建目前研究报道的近红外光诱导RDRP体系中,在近红外区有着强烈吸收的光引发剂、光催化剂的使用是至关重要的,但是这类物质一般因合成非常困难、价格昂贵且聚合效率较差等一系列因素限制其工业应用。因此在该体系中,选择使用光诱导热引发的方式进行RDRP体系的构建,以克酮酸菁染料作为近红外光热转换介质（光热转换效率达83%以上,光热稳定性好）,在聚合体系中加入热引发剂,在近红外光照射下实现光诱导热引发RDRP,并设计了合适的聚合容器（间壁式光热转换器）将染料与聚合体系分离,其优势在于:（1）避免染料与聚合组分混合造成的污染问题;（2）可以通过调节光源功率或者染料的浓度来调控聚合温度,使其适用于较宽的聚合温度范围。此方法实现了多类单体的近红外光诱导RDRP体系的构建并且实现了聚合速率及分子量的精准调控。该策略构建了一种全新的、具有普适性的NIR诱导的RDRP体系。2.基于金纳米棒近红外光热转换效应的表面溴-碘转换可逆失活自由基聚合（SIBIT-RDRP）体系的构建表面引发RDRP作为制备有机/无机杂化材料的最为有效的手段,一般以可逆加成-断裂链转移聚合（RAFT）与原子转移自由基聚合（ATRP）的方式进行修饰聚合物,但是前一种方式的链转移剂易被氨解且带有难闻的气味,后一种有重金属参与,严重影响应用。在该体系中,采用溴-碘转换RDRP实现表面引发新方法,该方法所使用的原料价格更为低廉,且易于后处理。并引入光热转换效应,充分使用光能与热能,实现光热协同诱导聚合。因此该体系采用二氧化硅包裹金纳米棒用于提高金纳米棒稳定性,在二氧化硅表面修饰含溴的引发剂,利用金纳米棒的光热转换效应实现表面引发溴-碘转换可逆失活自由基聚合体系,一方面为表面引发提供更为绿色、便利的聚合方法,另一方面通过近红外光的照射与加热效果的协同作用,成功在较低温度下聚合丙烯酸甲酯类单体,拓展聚合单体范围并提高聚合反应速度。
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