碳纤维增强环氧树脂基复合材料由于具有力学性能优异、可设计性强以及耐腐蚀性强等优点被广泛用于航空航天领域。但由于热固性的环氧树脂（Epoxy resin,EP）固化后脆性大、韧性低,导致复合材料容易产生层间分层损伤。热塑性树脂薄膜层间增韧技术可以极大的提高复合材料的断裂韧性,但会使复合材料面内力学性能降低。近年来,碳纳米管（Carbon nanotubes,CNTs）凭借力学性能好的特点被引入到层间增韧薄膜中,初步实现了同步增韧增强,但相较于单独使用CNTs或热塑性树脂进行层间增韧,CNTs与热塑性树脂复合后,进一步增韧效果有限,且二者协同增韧机理尚不明确,限制了CNTs在层间增韧技术上的应用。因此,本文通过研究CNTs对热塑/热固双相结构的影响以及对模拟层间增韧复合材料层间区域的增韧薄膜/环氧“层状结构”的微观结构的影响,针对CNTs与热塑性树脂协同增韧机理展开研究,并基于固化工艺调整,调控层间结构,实现层间增韧复合材料断裂韧性进一步提升的目的。该项研究结果对于提高复合材料损伤容限,推进复合材料应用,发展纳米材料与热塑性树脂协同增韧机理研究具有重要意义。本文研究内容主要包括三个部分:首先,利用热塑性树脂酚酞基聚芳醚酮（Polyetherketone-cardo,PEK-C）与EP共混,通过改变PEK-C相对含量,获得PEK-C/EP三种典型双相结构（海岛相、双连续相、相反转相）,建立结构-性能相关性;在此基础上,在PEK-C/EP共混体系中引入CNTs,分析CNTs对PEK-C/EP树脂体系相结构及断裂韧性的影响,获得益于韧性的特征结构。其次,由于层间增韧复合材料层间区域尺度较小,且层间结构中通常包含了纳米材料、热塑性树脂、环氧基体以及纤维四相,研究难度较大,因此,利用增韧膜与环氧树脂“层状结构”模拟层间增韧复合材料的层间区域,通过微观结构表征研究CNTs对树脂扩散行为、相分离行为的影响以及固化工艺对微观双相结构的影响。最后,结合上述研究结论,通过固化工艺调整,实现CNTs/PEK-C复合薄膜层间增韧复合材料层间断裂韧性的进一步提高。结果表明,PEK-C/EP树脂体系中,树脂断裂韧性KIC随着PEK-C含量升高而增加,当PEK-C含量为30 wt%时,KIC达到最大值,提升了71.24%,此时PEK-C/EP形成“结节状”相反转结构。CNTs/PEK-C/EP三相复合体系中,当PEK-C含量较低（5 wt%和15wt%）时,CNTs的引入使相结构向增韧效果更优的相结构转移,因此对共混体系具有进一步增韧效果,当PEK-C含量升高（20 wt%和30 wt%）时,“结节状”相反转结构遭到破坏,KIC有明显的下降。增韧薄膜/环氧层状结构的研究中,发现CNTs阻碍了树脂的扩散行为,PEK-C/EP相分离受到影响;高温后固化工艺会导致扩散效果变差,增加低温预固化工艺可以促进相结构的形成。基于上述结论,在PEK-C/EP复合薄膜层间增韧复合材料的热压固化工艺中引入预固化阶段（80℃）,使得复合材料的I型层间断裂韧性GIC呈现明显上升趋势,当预固化阶段的时间为1 h时,GIC提高最大,提升了91.84%,主要是由于预固化工艺的引入使层间有益于增韧的“结节状”相反转结构数量增加。