几种汽油替代组分的常压热解研究

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  本文选取五种典型的汽油替代组分正庚烷、异辛烷、甲苯、甲基环己烷和1-己烯开展研究。在实验方面,设计并搭建了常压射流搅拌反应器热解实验平台,将真空紫外光电离质谱技术结合气相色谱应用到该实验平台。本实验平台具有加热温度高(~1500K)、温区均匀、可靠性高的优点,可以用于开展热解和氧化实验研究。检测仪器分为气相色谱仪和飞行时间质谱仪两种,相较于飞行时间质谱,色谱可以更好地区分一些同分异构体,如t-2-C4H8、nC4H8、iC4H8、c-2-C4H8四种丁烯,丙二烯和丙炔。采用本装置在五组热解体系中均探测到近20种物种,实验的温度范围为750-1150K,压力1atm,燃料的初始摩尔分数约2500ppm。
  动力学模型方面,本文在前人的乙级环己烷的详细机理上,构建了一个包含正庚烷、异辛烷、甲苯、1-己烯和甲基环己烷五组分汽油替代燃料化学反应动力学模型;并利用HyChem建模方法,得到一个包含118个物种,831个反应的简化模型。利用本论文实验结果对两种模型的表现进行了验证,两种模型可以对实验结果进行合理的预测。通过Chemkin软件进行动力学模拟,并对模拟结果进行生成速率分析和敏感性分析,揭示了五种燃料热解过程中的主要反应路径,动力学分析结果结果表明,异辛烷和1-己烯的初始分解温度接近,约在850K、正庚烷约在900K、甲基环己烷约在930K开始分解。温度较低时,正庚烷、异辛烷、甲基环己烷主要通过夺氢反应进行消耗,1-己烯由于双键的原因,主要通过C-C键解离反应分解。随着温度升高,通过C-C键解离反应消耗的贡献变大,该反应在异辛烷和1-己烯的热解过程中占主要贡献。
  此外,还对五组实验的主要产物(H2、CH4、C2H2、C2H4、aC3H4、pC3H4、C3H6、1,3-C4H6、1-C4H8、iC4H8和C6H6)进行了详细的路径分析和敏感性分析,五种组分热解过程中的主要反应路径和碳链结构对芳香烃生成的影响。H2和CH4主要来源于H/CH3参与的氢夺取反应,C2H2的生成来源是pC3H4和C2H3的分解,C2H4的生成主要与nC3H7、pC4H9、C2H5有关。aC3H4和pC3H4与aC3H5有关。C3H6来源于aC3H5与氢原子的复合反应,燃料脱氢形成的自由基的C-C键的β断裂,丁烯和H原子的加成反应等。在1-己烯中,燃料的单分子分解反应直接生成了C3H6,而在异辛烷的热解中,丙烯还来源于母体分解生成的iC4H9和iC3H7。1,3-C4H6的生成是通过C4H7脱氢生成,而在甲基环己烷和1-己烯中,1,3-C4H6可通过生成的烯烃自由基的分解得到。1-C4H8和iC4H8的生成与燃料结构相关,链状烷烃易于生成1-C4H8,而支链化的烷烃易于生成iC4H8。C6H6主来源于C1+C5、C2+C4、C3+C3及环己烷脱氢和C5H5CH2异构化等反应。
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