随着工业的快速发展,环境中水体污染的状况不断加剧。航天业的发展,化肥的使用,生活污水的排放等导致地下水或地表水硝酸盐污染物浓度的不断升高。目前,离子交换、膜分离、电渗析、生物降解和催化降解等多种方式被用于硝酸盐的降解,但这些方法往往存在效率低、选择性不高等问题。所以,亟需开发新的方法把硝酸盐污染物选择性转化为高附加值产品。电催化方法由于高效和环保的特点,目前被认为是一种有效的去除硝酸盐污染物的方法,且可实现向高附加值产品的转化（例如氨）。这种策略不但可以解决水体中硝酸盐污染严重的问题,而且可以选择性的生成高附加值产品,提高资源的利用效率,缓解能源危机和温室效应。硝酸盐电还原催化剂的高效设计需要材料能够满足大的比表面积、优良的导电性和快速的电荷传输等要求。因此,由Yury Gogotsi等人开发的一种新型的二维材料Ti3C2Tx MXene受到了我们的关注。MXene不但具有优良的金属导电性,还具有丰富的表面官能团（O、OH、Cl等）。一方面,借助MXene表面化学反应可以实现对烷基基团的连接和金属离子的锚定,使得以MXene作为基底材料通过电化学方式去除硝酸盐。另一方面,理论上,将任何两种不同的材料（至少一种是半导体材料）叠加,电荷会穿过它们的界面产生内置电场,直到它们的费米能级达到平衡。内建电场的存在对于离子的吸附和传质具有重要的作用。基于此,本文利用MXene的表面化学反应构建了含有内建电场的金属掺杂MXene电催化剂,实现了硝酸盐的电催化转化,为今后的纳米材料的设计提供了帮助。本论文利用Ti3C2Tx MXene的表面化学反应实现了烷基膦酸基团的连接和原位构建了含有内建电场的纳米电催化剂。通过控制烷基集团/金属与Ti3C2Tx MXene的掺杂比例可以选择性的控制活性位点的大小和多少,并通过理论计算研究了内建电场的存在对硝酸根的作用。搭建了硝酸根还原氨的原位表征测试仪器,从理论和实验上对硝酸根还原机理进行了解释。本文主要从以下几个方面展开:（1）MXene表面化学反应的探究:通过湿法刻蚀制备了单层MXene,使用TEM和AFM对单层的MXene形态和结构进行了表征,使用XPS和SEM-Mapping探究了 MXene表面基团的组成。MXene表面丰富的活性位点为膦酸基团的附着提供良好的限制作用。研究发现,MXene通过表面OH的氢键作用可以实现对膦酸基团的连接,表面化学反应的程度可通过变化膦酸含量来控制。类金属性质的MXene在膦酸修饰后展现出半导体特性,在电存储领域中展现出了良好的应用潜力。最重要的是,本工作借助MXene的表面化学反应实现了对膦酸基团的连接,这些认识为接下来的工作提供了指导,为MXene的应用奠定了基础。（2）MXene表面化学反应构建强内建电场CuClBEF电催化剂用于硝酸根还原氨（NRA）:对Ti3C2Tx MXene的结构和表面性质有了足够的认识之后,我们开始构建以Ti3C2TxMXene为基础的复合材料,并探究其在其它领域中应用的潜力。在上个章节,利用MXene表面OH的氢键实现了对膦酸基团的连接。接下来,我们将阐述利用MXene的表面化学反应,通过静电吸引作用在MXene表面构建丰富的活性位点,实现高效的硝酸盐污染物去除和电催化硝酸盐为高附加值的氨。本章通过MXene的表面化学反应原位构建了强内建电场的CuClBEF纳米电催化剂,通过溶液法在MXene表面形成了 CuCl（111）层与TiO2（110）层的叠加,成功触发了由TiO2向CuCl的电子转移,在CuCl和TiO2之间形成了内置电场（CuClBEF）。一方面,CuCl和TiO2形成的内置电场有效地触发了 NO3-在电催化剂界面的积累和传质。另一方面,这种电场提高了关键反应中间体*NO的能量,降低了决速步骤步骤ON到ONH的能垒。最终,实现92%的硝酸根转化率和高达98.6%的氨选择性。（3）MXene表面化学反应构建FeNPs@MXene纳米电催化剂用于硝酸根还原氨:虽然上一体系解决了硝酸根到氨的高选择性转化,但硝酸根的转化率却不能令人满意。由于硝酸根的高溶解性和流动性,长期以来,低浓度下高效硝酸盐转化仍没有得到合理解决。受植物中以铁为活性中心的硝酸根还原酶的启发,我们利用MXene的表面化学反应构建了一种新型的纳米催化剂FeNPs@MXene,证明了 Cl离子大小的限制作用有利于FeOOH纳米梭的形成,探究了 FeOOH不同晶面对硝酸根离子的吸附敏感作用。通过原位电化学在线微分电化学质谱和15N同位素标记实验的精确分析,证明了硝酸盐电还原为氨的可信性。利用密度泛函理论和导电原子力显微镜,揭示了 FeOOH与MXene之间形成的内建电场有利于硝酸盐的吸附,促进电子从MXene到FeOOH的传输,使电催化硝酸根的还原反应快速发生。最终,FeNPs@MXene电催化剂可实现选择性催化还原硝酸盐制氨,硝酸根转化率高达97.8%。（4）MXene表面化学反应构建双金属CuFe@MXene电催化剂用于硝酸根还原氨:为了克服前两个体系中单组分过渡金属掺杂MXene不能同时实现高的硝酸根转化率和高的氨选择性的问题,我们利用MXene的表面化学反应设计了铜铁双原子掺杂MXene催化剂（CuFe@MXene）。铜离子中心起到吸附硝酸根离子、调节质子-电子对、抑制析氢反应发生的作用,铁离子中心进一步促进了亚硝酸根到氨的还原。通过半导体测试仪和电化学谱图对CuFe@MXene中的电荷积累效应和质子-电子对的转移作用进行了论证。研究了在内建电场作用下的硝酸根在CuFe@MXene电催化剂上的还原机理,并利用原位的差分电化学质谱法和DFT进行了证明。铜铁双金属电催化剂的协同作用最终实现100%的硝酸根转化和高达99.6%的氨选择性,以及优异的循环反应稳定性（14次循环）。这种铜铁双金属催化剂的设计为今后其他的级联电催化反应提供了参考。