【摘 要】
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近几十年来,人类活动导致活性氮排放不断加剧,使环境中活性氮浓度激增,并引发了一系列生态环境问题。作为海陆过渡的关键地带,河口地区氮污染问题尤为突出。微生物脱氮过程(反硝化和厌氧氨氧化)是缓解河口区域活性氮负荷的重要途径。因此,开展河口滨岸环境脱氮过程研究是当今国际上的热点和学术前沿。根据反应基质来源不同,脱氮过程分为非耦合脱氮(NO3-/NO2-直接源于上覆水)与耦合硝化脱氮(NO3-/NO2-源
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近几十年来,人类活动导致活性氮排放不断加剧,使环境中活性氮浓度激增,并引发了一系列生态环境问题。作为海陆过渡的关键地带,河口地区氮污染问题尤为突出。微生物脱氮过程(反硝化和厌氧氨氧化)是缓解河口区域活性氮负荷的重要途径。因此,开展河口滨岸环境脱氮过程研究是当今国际上的热点和学术前沿。根据反应基质来源不同,脱氮过程分为非耦合脱氮(NO3-/NO2-直接源于上覆水)与耦合硝化脱氮(NO3-/NO2-源于硝化作用),其对环境中硝态氮和氨氮负荷分别起到有效的调节。国内外学者针对河口环境脱氮过程已经开展了大量相关研究,但对耦合与非耦合脱氮过程仍缺乏系统认识,其影响机制也尚不明晰。基于此,本研究选取长江口作为典型研究区,基于15N稳定同位素技术和连续流培养实验,开展河口沉积物脱氮过程研究,辨析非耦合脱氮与耦合硝化脱氮过程的时空变异特征及环境影响因素,并进一步结合活性氮入海通量,阐明长江口脱氮过程对不同形态活性氮的去除能力,揭示其在河口环境中的作用与生态环境效应。研究成果不仅可深化河口环境氮循环过程的理论认识,还可为河口生态环境保护提供科学依据。主要研究结果如下:(1)长江口潮滩湿地原位反硝化和厌氧氨氧化速率介于未检出(ND)–152.39μmol N m-1 h-1和ND–43.06μmol N m-1 h-1。其中,原位反硝化速率与硝态氮、亚硝态氮、有机碳和硫化物浓度呈显著正相关关系,而原位厌氧氨氧化速率与亚硝态氮浓度显著相关。非耦合与耦合硝化脱氮过程速率范围为ND–195.45μmol N m-1 h-1和ND–21.36μmol N m-1 h-1,其均值分别为31.12μmol N m-1 h-1和4.48μmol N m-1 h-1。非耦合与耦合硝化脱氮过程的控制因子有所差异,前者主要受硝态氮、亚硝态氮、有机碳和硫化物浓度影响,而后者与溶解氧和三价铁浓度密切相关。非耦合脱氮过程是长江口潮滩湿地主要脱氮途径,约占总脱氮过程的89%,而耦合硝化脱氮过程约占11%。(2)长江口盐度梯度下原位反硝化和厌氧氨氧化速率范围介于0.44–7.03μmol N m-1 h-1和0.09–1.21μmol N m-1 h-1,随盐度变化无明显的空间变异模式。原位反硝化速率主要受硫化物浓度、有机碳活性组分含量及粒径组成影响,而原位厌氧氨氧化速率则与温度密切相关。长江口盐度梯度下非耦合与耦合硝化脱氮过程速率介于0.21–5.09μmol N m-1 h-1和ND–4.99μmol N m-1 h-1,平均值分别为1.64μmol N m-1 h-1和1.76μmol N m-1 h-1,呈现显著的空间变化特征。随盐度升高,非耦合脱氮过程速率有所降低,而耦合硝化脱氮速率总体上升。硝态氮、二价铁和有机碳与非耦合脱氮速率呈显著正相关,但硝酸盐与耦合硝化脱氮过程速率具有负相关关系。盐度梯度下,非耦合与耦合硝化脱氮过程的相对重要性具有较大空间变异,随盐度升高和硝酸盐浓度降低,耦合硝化脱氮过程的比重增加,但非耦合脱氮过程相对重要性有所降低。(3)长江口季节性低氧区,原位反硝化和氧氨氧化速率介于ND–20.31μmol N m-2 h-1和ND–1.04μmol N m-2 h-1。夏季低氧对原位反硝化速率具有显著的促进作用,对原位厌氧氨氧化速率则表现出明显的抑制效应。长江口季节性低氧区非耦合与耦合硝化脱氮过程速率介于ND–5.32μmol N m-2 h-1和ND–15.06μmol N m-2 h-1,平均值分别为0.47μmol N m-2 h-1和2.39μmol N m-2 h-1,耦合硝化脱氮是主导的脱氮过程,其占总脱氮过程的比例高达84%。夏季低氧条件下,耦合硝化脱氮过程速率最高,表明相较于好氧硝化过程,厌氧脱氮过程是长江口低氧区耦合硝化脱氮过程速率的主要控制步骤。溶解氧水平、温度和氨氮浓度是影响脱氮过程与硝化过程耦合作用的重要环境因素。(4)整体来看,长江口区域溶解性无机氮年去除通量为8.02×104 t,其中,NH4+和NOx-的年去除通量分别为3.18×104 t和4.84×104 t。结合长江溶解性无机氮入海通量来看,长江口原位脱氮过程每年可去除溶解性无机氮入海排放总量的8%,其中NH4+和NOx-的去除效率分别为78%和5%。河口相关研究数据的汇总分析显示,相较于厌氧氨氧化,反硝化普遍是河口地区主要的脱氮过程;相较于非耦合脱氮过程,耦合硝化脱氮过程普遍是河口地区主要的脱氮过程,河口不同脱氮过程的相对重要性与盐度和硝酸盐浓度密切相关。
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