碳纳米球的表面改性及其吸附—光催化特性研究

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吸附—光催化降解技术被公认为是当前最具应用前景的环境治理方法而备受关注。在各类吸附剂材料中,碳基材料具有较好的水体修复性能且环境友好,但因其对有机染料的吸附性很弱而较少用于对有机染料的吸附—光催化降解。本学位论文在综述和分析已有工作的基础上,针对上述问题,以碳纳米球为研究对象,提出了表面改性的新思路与新途径,并以“纳米碳球的表面改性及其吸附—光催化特性研究”为研究课题,系统总结了攻读硕士期间的研究工作。主要研究内容与成果总结如下:1.提出了三元化合物Cu3SnS4(CTS)对C纳米球表面改性的新方法。采用二次水热方法将CTS与C纳米球复合制备得到了CTS@C纳米复合结构,并系统研究了该复合结构对阴离子染料甲基橙(MO)的吸附性能。结果表明,CTS@C对MO的吸附去除率显著高于纯CTS纳米颗粒和C纳米球,且表现出pH调制的吸附特性,酸性条件下(pH=5.0)的吸附量可达约65.99 mg g-1,碱性条件下(pH=11.0)的吸附量约8.11 mg g-1。CTS@C对MO的吸附性能可由Langmuir等温线模型解释,其最大单层吸附量约59.79 mg g-1,动力学吸附过程可由准二阶动力学模型解释。水溶液中呈酸性的CTS可使CTS@C复合结构表面产生更多的正电荷活性位点,进而通过静电相互作用吸附阴离子染料是CTS对C球表面改性提升其吸附性能的主要因素。2.鉴于CTS很好的光敏特性及其在光催化和光电转换领域的应用,在考察了CTS@C纳米复合结构吸附性能的基础上,进一步深入研究了CTS@C纳米复合结构的吸附-光催化降解特性。研究表明,在pH=7.5的条件下,相比几乎没有吸附-光催化性能的C球,CTS@C对MO在60分钟内的吸附-光催化去除率可高达87%。该吸附-光催化性能的提升原因有三:第一,窄带隙CTS对可见光具有较高的响应,第二,CTS@C较大的比表面积可有效增加活性位点,第三,CTS与C球之间的协同催化作用。3.提出了N,N-二甲基甲酰胺(DMF)对C球表面改性的新方法与新途径。采用水热法,用DMF对C球(CNPs)进行表面处理,系统研究了DMF-CNPs对阴、阳离子染料的吸附性能。结果发现,经DMF处理后,DMF-C与纯C球在pH为5.0的溶液中具有相反的电位,分别是+14.36±0.47和-20.70±0.76 mV。这使得DMF-C相比C球表现出对阳离子染料的高选择吸附性能,在10 min内对初始浓度为10 mg L-1的罗丹明B的吸附去除率可达到99%以上。该研究工作可为设计制备高选择性吸附剂材料提供一种新方法与新途径。
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