过渡金属硒/硫化物的制备及其电化学性能研究

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随着人类社会和经济的不断发展,人们对能源的消费需求快速增长。因此,开发和储存能够代替化石燃料的清洁、高效能源是使我们的社会和经济得以持续发展的重要途径。在产能领域,氢气,作为一种清洁燃料,是最具前途的能源材料之一,可通过分解水获得。在实际商业生产中,水分解析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER),往往需要催化剂来提高其效率,以降低生产过程中的能耗。目前,最高效的HER多相催化剂是以铂为基础的,使得铂基电极成为析氢反应的理想电极,但是,铂价格昂贵且资源稀有,因此,寻找高活性、低成本的新型电极材料来替代铂基电极已势在必行。另一方面,在储能领域,商业发展成熟的锂离子电池(Lithium Ion Batteries,LIBs)面临锂金属储量较少,难以持续满足商业需求的问题,而可充电钠离子电池(Sodium Ion Batteries,SIBs)由于其成本低、安全性高的优点,被认为是最有希望替代商用锂离子电池的储能器件之一,并在过去的几十年中受到了极大的关注。然而,由于钠离子的离子半径和摩尔质量较大,往往导致其在常规电极材料中的嵌/脱较为困难,从而难以获得优良的电池性能。目前,与锂离子电池相比,适合钠离子电池的电极材料较少。因此,探索和设计优良的钠离子电池电极材料,从而提高钠离子电池的性能就显得尤为重要。针对以上的问题,经过系统的文献调研发现,过渡金属硒/硫化合物由于其储量丰富、安全性高、制备过程简单、独特的晶体结构和材料性能多样性等优点,而有望在催化产氢和钠离子电池领域发挥作用。本论文针对水分解产氢过程中所需的高效、低成本的新型电极材料和钠离子电池阳极材料有待优化的问题,开展了过渡金属硒/硫化物作为析氢反应电极材料和钠离子电池阳极材料的相关研究,主要内容包括:1.二硫化钼纳米花协同三维硅基复合材料的制备及其作为析氢反应电极的研究。首先,采用模板法、电感耦合等离子体蚀刻以及磁控溅射技术,制备涂覆钛层的三维硅基微米柱阵列;然后,选择成本低、效率高、稳定性好的二硫化钼(MoS2)作为析氢反应的主体催化剂,采用水热法将其以纳米花结构生长包覆在三维硅基微米柱阵列上,并最终获得一种MoS2/Ti/Si MRs复合材料工作电极,用于析氢反应。相比较纯的二硫化钼催化剂,优化后的MoS2/Ti/Si MRs复合阵列结构具有较大的比表面积和更快的电子传输特性,并且暴露出更多的催化活性位点数量。因而,其展现出高效的析氢反应催化活性,在10 mA cm-2时过电位为219 mV,Tafel斜率低至56 mV dec-1。2.钴钼二元过渡金属硒化物的制备及其储钠特性的研究。首先,通过水热法在碳布上合成前躯体钴钼氧化物,获得复合材料CoMo04@C;然后,通过等离子体辅助的硒化方法,将CoMo04@C硒化生成复合材料CoMoSe4@C,并将其作为钠离子电池的阳极材料。CoMoSe4@C中的碳布基底会提供优良的导电性及较高的比表面积,同时,在两种过渡金属的协同作用下,CoMoSe4@C具有更高的电子传输特性,因而,CoMoSe4@C表现出优良的储钠性能。该CoMoSe4@C复合电极在0.1A g-1的电流密度下比容量高达475 mAh g-1,并且经过50次循环后,容量保持率仍可超过80%。同时,这种简单的合成方法可广泛应用于其他双金属硫族化合物的制备,在能源储存和能源转换等领域具有广泛的应用前景。综上所述,本论文成功制备了二硫化钼纳米花包覆三维硅基微米柱阵列的复合结构,并验证了其在析氢反应中的高效应用。另外,提出了一种新的制备钴钼二元过渡金属硒化物的方法,并研究了该硒化物高效的储钠特性。论文工作为今后过渡金属硒/硫化物在储能/产能系统中的发展提供了重要的理论基础与实验依据。
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