【摘 要】
:
铯铅卤化物钙钛矿量子点发光二极管(LED)具有宽色域、窄半峰宽等优点,在高清显示领域引起了广泛的关注。然而,单一卤素钙钛矿,如CsPbI3,其发射光谱波长大于680 nm,不符合高色纯度红光(波长位于620-650 nm)的需求。虽然混合卤化物组分很容易实现纯红光发射,但在电场下易产生相分离,光谱的稳定性差。利用量子限域效应,减小CsPbI3量子点的尺寸可以获得纯红光发射,然而,尺寸减小显著增加了
论文部分内容阅读
铯铅卤化物钙钛矿量子点发光二极管(LED)具有宽色域、窄半峰宽等优点,在高清显示领域引起了广泛的关注。然而,单一卤素钙钛矿,如CsPbI3,其发射光谱波长大于680 nm,不符合高色纯度红光(波长位于620-650 nm)的需求。虽然混合卤化物组分很容易实现纯红光发射,但在电场下易产生相分离,光谱的稳定性差。利用量子限域效应,减小CsPbI3量子点的尺寸可以获得纯红光发射,然而,尺寸减小显著增加了表面缺陷和俄歇复合。为此,本文发展了多种表面配体工程,减少量子点的表面缺陷和俄歇复合,提升量子点的稳定性,并抑制卤素离子迁移,实现高效稳定的高色纯度红光LED。主要研究结果如下:本文通过在量子点的合成过程中引入碘化锌来形成富碘离子环境,从而发展了一种CsPbI3强限域量子点(SQD)的合成工艺。研究显示,这种富碘离子环境会诱导量子点形成富碘表面,阻碍[PbI6]4-八面体在量子点表面的吸附,进而抑制量子点的生长。当碘化锌与碘化铅的摩尔比为3:1时,CsPbI3量子点的尺寸减小到了 5 nm,光致发光(PL)光谱蓝移到了 642 nm。但是,SQD的荧光量子产率(PLQY)仅有35%,这是因为量子点尺寸的减小带来了大量表面缺陷,导致多数激子被捕获而猝灭。本文以SQD为发光层制备了LED,其电致发光(EL)峰位于655 nm,相较于SQD的PL峰发生了严重地红移。LED的外量子效率(EQE)为1.4%,亮度为675 cd/m2,运行半衰期(T50)仅为1.3分钟。SQD的表面缺陷态密度高、表面配体的弱键合是造成LED性能差的主要原因。为了钝化SQD的表面缺陷并提高其稳定性,本文发展了 一种3-苯基-1-丙胺(PPA)和四丁基碘化铵(TBAI)复合配体工程,部分取代了量子点表面的原有配体油胺和油酸。研究显示,PPA配体通过与铅离子之间形成强键合作用,提高了 SQD的稳定性,并抑制了电场诱导下的斯塔克效应,稳定了LED的EL光谱。TBAI钝化了 SQD的表面卤素空位缺陷,使其PLQY达到了 85%,辐射复合速率达到了 5.6×107 s-1。复合配体工程使SQD的价带顶从-5.65 eV上移到了-4.65 eV,从而降低了 LED中空穴的注入势垒,减少了界面电荷堆积。基于复合配体修饰的SQD,LED的EL峰位于636 nm纯红光波长,EQE达到20.8%,亮度为3775 cd/m2。在偏置电压由2.5 V升高至6.3 V的过程中,EL光谱一直稳定在纯红光波长636 nm,没有明显的位移。然而,LED的T50仍然较差,仅为7.3分钟。这是因为SQD的大激子结合能造成了严重的俄歇复合,导致LED的效率滚降严重,运行稳定性差。为了进一步提高LED的效率和运行稳定性,本文发展了一种使用碘化钾(KI)的无机配体工程,部分取代SQD表面原有的长链配体,来抑制俄歇复合。研究显示,SQD的表面缺陷加速了 KI在非极性溶剂(正辛烷)中的溶解,从而在不破坏量子点的前提下使KI与量子点表面相结合。KI无机配体将SQD的激子结合能从305 meV减小到了 51 meV,这有利于减少SQD的俄歇复合。而且,与PPA配体相比,KI不会造成量子点的表面晶格应变,从而更好地改善了 SQD的稳定性。然而,KI配体极大地缩短了 SQD之间的距离,这诱发了 SQD间的荧光共振能量转移(FRET),导致SQD薄膜PL光谱的展宽和红移。为此,本文进一步引入大空间位阻的TBAI配体,有效抑制了 FRET,SQD的PLQY提升到了 97%。基于该SQD的LED性能如下:EQE提升到了 22.3%,最大亮度为4165cd/m2,EL峰位为639nm,国际照明委员会(CIE)坐标为(0.706,0.294)。而且,LED的效率滚降明显降低,当亮度达到949 cd/m2时,EQE仍可以保持在16%。T50也从之前的7.3分钟提升到了 37分钟。除了表面缺陷和俄歇复合,钙钛矿量子点在电场作用下的快速离子迁移也是LED运行稳定性差的主要原因之一。为此,本文发展了一种抑制量子点卤素离子迁移的配体工程来提升LED的运行稳定性。首先,以氢溴酸为溴源,制备了纯红光混合卤化物CsPbI3-xBrx量子点。然后,采用正十二硫醇(1-DT)取代了量子点表面原有的长链配体。研究结果显示,1-DT的巯基与量子点表面的铅悬键之间形成了强键合,堵塞了卤素离子的迁移通道,增大了卤素离子的迁移活化能,由0.10 eV提升至0.14 eV,显著地抑制了卤素离子迁移。纯红光LED的性能如下:EQE为21.8%,EL峰位为637 nm,CIE坐标为(0.700,0.300)。LED的EL光谱在6.7 V的高偏置电压下依旧稳定,T50提升到了 70分钟。
其他文献
制造业是中国经济发展的重要支柱,而金属材料是制造业的基础与核心。因此,提高金属材料质量是建设制造强国与质量强国的关键。金属材料内部缺陷是影响金属材料质量的重要因素,然而在金属材料生产和加工过程中,不可避免地会产生各种类型的内部缺陷,这些缺陷会影响金属材料本身及其后续产品的使用性能。因此,如何高效、准确且无损地表征金属材料内部质量具有重要的工程意义。超声显微检测技术具有检测精度高、检测速度快、易于操
在声场测量过程中,主要包括声源识别和声场重构两个核心任务。其中,声源识别可以确定主要的噪声源发声位置,能够从噪声产生的源头上来控制噪声;而空间声场重构,则可以确定噪声辐射及其衰减特性,可以在噪声的传播途径中有效控制噪声。为了实现上述目标,常采用传声器阵列结合声成像算法对声场进行测量与分析。但是,在舰船、汽车、飞机等运载工具的舱室内,测量空间往往是有限的,难以搭建大型传声器阵列来进行舱室内的噪声源识
进入新世纪以来,“互联网+”经济发展和电子商务扩张对城市物流管理不断提出新要求和更高挑战。然而,当前城市物流业货运趋势却是配送批量日益变小、频率不断提高,这导致运力紧张,又带来交通混乱、噪音污染等问题。在供应链管理当中,物流协同研究是解决这些问题的重要发展方向。本文基于既往研究,对电子商务环境下城市物流企业微观层面上不同阶段的协同措施和城市物流多供应链间多个主体宏观层面上的协调演化规律,从纵向、横
高端制造业与智能装备的关键零部件质量是提升我国国防与经济建设的装备水平、推动高质量发展的重要基础。以重型汽车曲轴为代表的大尺寸零件测量和以抽油杆螺纹为代表的微米尺寸高精度测量方面,目前一般采用制造过程或出厂前的人工离线抽检方式,存在检测效率低、人工劳动强度大、检测结果无法溯源、容易造成漏检等问题。基于机器视觉的高精度测量技术是提高精密产品质量、提升生产效率、降低成本的重要途径。但是目前在线应用的机
高锰奥氏体TWIP(Twinning-induced plasticity)钢因其优异的强度、韧性和抗氢脆性能,成为汽车轻量化和“氢经济”道路的候选材料之一。然而,TWIP钢在富氢环境下也会发生延迟开裂,无法保证服役过程的安全性。作为TWIP钢中的典型微观组织——孪晶,其在氢环境中具备双面作用,掌握孪晶特征(如孪晶厚度,孪晶体积分数,孪晶分布等)对TWIP钢氢致开裂行为的影响,对研发卓越力学性能和
金属钨的熔点高、高温力学性能及热物理性能优异。钨板、钨坩埚、钨靶材是微电子、光电技术、高温应用领域用高端装备的关键材料或核心部件。由于钨的熔点高、脆性大,其制备加工过程涉及复杂的热/力环境,导致微观组织调控非常困难。高致密化、细晶化及组织均匀化控制是难熔金属钨行业的一大挑战。本论文重点研究金属钨在烧结、塑性变形以及退火再结晶过程的组织性能演变规律及杂质元素作用规律,探究钨的细晶化及组织均匀化控制原
经冷等静压成形和真空烧结成坯的粉末钛合金具有工艺流程短、生产成本低和成分可控的优势,然而由于孔隙的存在和较低的致密化程度,阻碍了其大规模应用。柔性斜轧可以实现不同规格棒材及零件的成形,具有柔性化成形的技术优势,大大节省了模具的开发和加工费用,又能够消减粉末钛合金的孔隙、进一步实现致密化,对高性能、高效、低成本制备粉末钛合金材料及零件,扩大粉末钛合金的应用具有十分重要的意义。在柔性斜轧成形过程中,粉
"教学评一体化"思想是新课程改革背景下的一种新的教学模式,教师要从"教什么"、"怎么教"、"学生学什么"、"怎么学"、"评价与怎么评价"几个方向进行具体的落实。初中语文课程要求:关注学生的认知状况,帮助学生解疑答惑,确定学习任务和评估标准,让实施的教学真正响应学生真实的学习要求,从而真正提升教学的有效性。所以,在初中语文的作文实践教学中,教师要通过步步紧实的教、有量化且多元化的评帮助学生审题、立意
镍基粉末高温合金因其优异的综合力学性能、耐腐蚀和抗高温氧化性能,是高性能航空发动机涡轮盘件的首选材料。而获得高品质粉末是合金和盘件的基础与保障。本文以提高镍基高温合金粉末品质为出发点,围绕原始粉末-粉末存储-粉末脱气-固结成形的流程,在明确粉末表面状态在存储过程中的演变规律与粉末动态脱气行为的基础上,研究粉末存储状态和真空脱气对合金组织与性能的影响机制,并从粉末高温氧化角度阐明原始颗粒边界(PPB
形状记忆合金作为典型的金属智能材料,由于其独特的弹热效应、形状记忆效应及超弹性等功能特性,受到了国内外研究人员广泛的关注。其中,Co-Ni-Ga系形状记忆合金在较宽的成分区间内均可发生热弹性马氏体相变,且具有超弹应力滞后小、温度敏感性低、可操作温域宽等优点,有望应用于智能传感、驱动等领域。然而,该体系合金的晶界结合力弱,可开动滑移系少,晶体各向异性强,具有本征脆性高的缺点,其多晶材料在外力循环下极