【摘 要】
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近年来,开发具有良好表面增强拉曼散射（SERS）活性的非贵金属基底一直是SERS领域的研究热点。过渡金属硫族化合物（TMDs）具有原子级表面、表面活性高和费米能级附近的态密度（DOS）较高等特点,并且能够避免传统贵金属基底易发生副反应、重现性较低以及制备工艺繁琐的缺点,在SERS领域得到了广泛应用。二硫化锡（SnS2）是一种典型的TMD材料,存在稳定的半导体相（1T-SnS2）和亚稳态的类金属相（
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近年来,开发具有良好表面增强拉曼散射（SERS）活性的非贵金属基底一直是SERS领域的研究热点。过渡金属硫族化合物（TMDs）具有原子级表面、表面活性高和费米能级附近的态密度（DOS）较高等特点,并且能够避免传统贵金属基底易发生副反应、重现性较低以及制备工艺繁琐的缺点,在SERS领域得到了广泛应用。二硫化锡（SnS2）是一种典型的TMD材料,存在稳定的半导体相（1T-SnS2）和亚稳态的类金属相（1H-SnS2）。目前SnS2已被广泛应用于光电催化、传感器等领域,但其SERS效应鲜有报道。本文通过系统研究SnS2的相态和缺陷对其SERS效应的影响,进一步加深了对化学增强机理的理解,并为设计灵敏的SERS基底提供思路。以四氯化锡和硫脲为前驱体,通过水热法和氢气辅助的低温退火制备了不同晶相SnS2,并研究了晶相改变对SnS2的SERS活性的影响。以罗丹明6G（R6G）、亚甲基蓝（MB）和三联吡啶氯化钌六水化合物（Ru（pby）3·6H2O）为探针分子,对不同晶相SnS2的拉曼增强作用进行评估,实验结果表明SERS活性顺序为:1H-SnS2＞1T/1H-SnS2＞1T-SnS2,通过Uv-vis、XPS价带谱以及波长依赖性探究了SnS2的化学增强机理,结果表明R6G的最高占据分子轨道（HOMO）和类金属型1H-SnS2的导带（CB）能级更匹配,此时光诱导的电荷转移过程（PICT）可以更大程度“借用”分子跃迁和激子跃迁的强度,导致更强的SERS效应。采用温和的等离子体处理技术,将1H-SnS2用氧等离子体和氩等离子体进行处理,得到了氧等离子体处理的SnS2（OT-SnS2）以及氩等离子体处理的SnS2（AT-SnS2）,并将其作为SERS基底,采用罗丹明6G（R6G）、亚甲基蓝（MB）和三联吡啶氯化钌六水化合物（Ru（pby）3·6H2O）三种探针分子评价等离子体处理前后SnS2的SERS活性,结果表明等离子体处理后SERS性能提升,其中OT-SnS2对R6G的检出限可低至10-11 mol/L。通过XPS表征表明等离子体处理会在SnS2表面产生S空位,氧会取代硫空位进行P型掺杂,从而引入额外的缺陷能级,这也更有利于SERS效应中的PICT过程。
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