【摘 要】
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β-Ca3（PO4）2型化合物的独特晶体结构为稀土离子和过渡金属离子的掺杂提供了可能性,已成为近几年发光材料基质的研究热点。本文针对白光LEDs显色指数较低,全光谱照明所需发光材料亟需等问题,以具有β-Ca3（PO4）2型结构的化合物为发光材料基质,通过设计能量传递模型,利用激活离子的共掺杂策略及化学合成策略,采用高温固相反应、溶胶-凝胶法制备了Eu2+/3+,Mn2+离子激活的发光材料,实现单一
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β-Ca3（PO4）2型化合物的独特晶体结构为稀土离子和过渡金属离子的掺杂提供了可能性,已成为近几年发光材料基质的研究热点。本文针对白光LEDs显色指数较低,全光谱照明所需发光材料亟需等问题,以具有β-Ca3（PO4）2型结构的化合物为发光材料基质,通过设计能量传递模型,利用激活离子的共掺杂策略及化学合成策略,采用高温固相反应、溶胶-凝胶法制备了Eu2+/3+,Mn2+离子激活的发光材料,实现单一组分发光材料的全光谱发射,并深入研究了结构相关的发光机理,对所制备发光材料在白光LEDs领域的实际应用价值进行了研究。本文主要包括以下两个研究部分:（1）采用高温固相反应设计、合成了一种新型的基于磷酸钙型结构的红色发光Ca9Mn Na（PO4）7材料。利用化学共取代策略优化了Ca9Mn Na（PO4）7发光材料的发光性质,并实现了优异的红光发射。高效的Eu-Mn能量传递过程使Ca9Mn0.95Na（PO4）7:0.05Eu2+样品的量子产率高达82%,且以Ca9Mn0.95Na（PO4）7:0.05Eu2+样品为红光发射材料制备的LED显色指数高（Ra=80.5）,相对色温低（4956 K）。该研究表明所制备的红色发光材料可以作为具有优异发光性能LEDs的重要组成成分。基于以上研究基础,通过化学合成策略调控了Ca9Mn Na（PO4）7:Eu2+的发光性质。首次采用高效两步溶胶-凝胶法制备了具有高度分散发光中心的Ca9Mn Na（PO4）7@Ca9Eu Na（PO4）7固溶体材料,实现了Eu2+在Ca9Mn Na（PO4）7晶格中的光致发光光谱的调控,从而在其单相发光材料中获得白光发射。该工作证明溶胶-凝胶法是调节发光性能的有效途径,为实现调节发光材料的光致发光光谱提供了除基于离子取代方法之外的另一种方法。（2）通过异价共取代策略实现Eu2+/3+在Ca9Na3xY1-x（PO4）7（0≤x≤1/2）和Ca9+yNa3/2-y/2Y（1-y）/2（PO4）7（0≤y≤1）化合物中的位点调控。基于Y3+和Na+对Ca2+的异价取代策略设计了一系列Eu2+/3+掺杂的Ca9Na3xY1-x（PO4）7（0≤x≤1/2）和Ca9+yNa3/2-y/2Y（1-y）/2（PO4）7（0≤y≤1）发光材料。通过改变Y3+和Na+对Ca2+的取代比例,调节Eu2+/3+在不同位点的占据,实现发光材料的发光调谐。通过Eu2+和Mn2+的共掺杂实现了发光材料在可见光区域（400-800 nm）的全覆盖,且以此发光材料制备的白光LEDs具有较高的显色指数（>80）和2854-7000 K范围的可调色温。这项工作为设计新型发光材料和实现活化剂离子的多位调节提供了有效的策略。
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